利用133Cs核磁共振对反铁磁体CsCo2Se2自旋动力学研究外文翻译资料

利用¹³³Cs核磁共振对反铁磁体CsCo₂Se₂自旋动力学研究

摘要：本文进行了¹³³Cs核磁共振（NMR）测量，以研究A型反铁磁体CsCo₂Se₂的磁特性。随着温度的降低，扫场时核磁共振光谱变宽，主要是反铁磁排序引起的内部磁场所致。¹³³K的奈特移位和自旋-晶格弛豫率1/TT₁的温度变化曲线在70K左右有反铁磁转变。1/TT₁在80K以下表现出的居里-外斯式的和温度变化关系表明反铁磁自旋涨落随温度的减少而增加。T₁T-T之间的线性关系表明反铁磁自旋涨落是二维的。

关键词：CsCo₂Se₂，核磁共振（NMR），自旋波动，SCR理论

1.项目简介

自从发现“122”铁基超导体以来，具有相同的ThCr₂Si₂-型层状晶体结构的化合物由于其奇特的物理特性而被广泛地研究。例如，在A_xFe_2-ySe₂系统^[1,2]中磁性和超导相的共存和竞争，AFe₂As₂（A=K，Rb，Cs）^[3]系统中的Kondo晶格行为及镍基系统中重电子的超导性，如KNi₂Se₂^[4]、TlNi₂Se₂^[5]。作为类似的化合物，在钴基“122”系统中出现了各种磁性，例如(Sr,Ba)Co₂As₂^[6–9]中具有铁磁相互作用的增强的Pauli顺磁性,SrCo₂(Ge_1-xP_x)₂中^[10]结构驱动的量子临界点在非塌陷到塌陷的四方相变中，以及在Sr_1-xCa_xCo₂P₂中^[11–13]的巡游电子变磁现象。

在Sr_1-xCa_xCo₂P₂中，随着Ca成分的增加，基态从交换增强的Pauli顺磁性变为反铁磁性，相应的结构从非塌陷变为塌陷的四边形结构^[11–13]。此外，对于xlt;0.5的样品，也观察到了巡回电子变磁转变。核磁共振（NMR）研究表明，在这些系统中^[11–13]，自旋涨落在磁性方面起着重要作用。

在ACo₂M₂中(A=K,Rb,Cs,Tl;M=S,Se),只有CsCo₂Se₂和TlCo₂Se₂被发现是反铁磁体^[14–18]。TlCo₂Se₂作为少数具有非公度磁性排序的钴基化合物之一，其整体净磁矩为零，也因此受到了大量的实验和理论关注^[18–21]。另一方面，在T_N约为80 K 时^[14]，CsCo₂Se₂显示出A型反铁磁（AFM）秩序。中子衍射（ND）研究表明，Co磁矩在Co₂Se₂层中铁磁耦合，在相邻的Co₂Se₂层之间反铁磁耦合，这与CaCo₂P₂（TN约为110K时）相似^[16,17]。

此外，在CsCo₂Se₂中观察到了变磁转变，对于H//ab，运用自洽重正化（SCR）理论和高桥的自旋波动理论，可以很好地理解其磁特性^[14]。然而，CsCo₂Se₂中顺磁性转变的临界场比Sr_1-xCa_xCo₂P₂系统中的临界场小得多（xlt;0.5时），正如Imai等人所指出的，这可能有助于它们之间形成不同的基态^[11,12]。

通常情况下，自旋涨落是理解磁性质的一个关键点，尤其是巡游电子磁系统中的顺磁性转变。在本文中，¹³³Cs核磁共振测量被用来检测T_N=80K的CsCo₂Se₂样品的自旋动力学特性。我们测量了与静态磁化率有关的奈特移位和与自旋涨落相关的核自旋晶格弛豫率。从¹³³Cs核自旋-晶格弛豫率1/T₁的分析中发现二维AFM的自旋涨落。

图1 图2

图1. 恒定频率f₀ = 25.642MHz扫场¹³³Cs-NMR光谱，纵向虚线对应于零移位置（133K=0）

图2.半最大值全宽（FWHM）和温度T的关系。T_N附近FWHM的快速增加，表明光谱的增宽有一个磁源。

图3.(a) ¹³³Cs奈特位移和温度的关系——CsCo₂Se₂的133K。为便于比较，根据参考文献，也重新绘制了超导体Tl_0.47Rb_0.34Fe_1.63Se₂中的87K和反铁磁体CaCo₂P₂中的31K和温度的关系。^[13,22]

(b)用SQUID测量的CsCo₂Se₂的均匀磁感应强度和温度的关系（H=4.6T）。

图4 图5

图4.133K奈特位移与静态磁感应强度绘制图，温度为隐含参数（K-图）。 虚线显示了K-图的最佳拟合。

图5.alpha;和温度的关系，这是通过将恢复曲线拟合为p（t）= Aexp[-（t/T₁）alpha;]推导出来的。alpha;的值=0.6plusmn;0.1，表明T₁在CsCo₂Se₂中的分布。插图显示了在70K和145K时的典型恢复曲线，实线显示了数据的最佳拟合。

图6

图6.(a) 1/T₁T和温度的关系。实线和虚线分别显示了1/T₁T-T曲线与a b/(T-theta;)和a b/(T-theta;)^1∕2的最佳拟合。插图表示K（alpha;）和温度的关系。

(b) (T₁T )_d和温度的关系，实线表示对数据的最佳拟合。

2.实验细节

CsCo₂Se₂的单晶样品是通过自助溶剂方法生长的^[14]。使用标准的核磁共振自旋回波技术对¹³³Cs核进行核磁共振测量，使用的是Thamway Co. Ltd. 公司的商用核磁共振光谱仪。¹³³Cs-NMR光谱是通过在固定频率f₀ = 25.642MHz时扫描外部磁场H获得的。¹³³Cs核的奈特位移是通过测量光谱的峰位来确定的，K=（f₀/gamma;_N-H_res）/H_res，其中gamma;_N（对于¹³³Cs，I=7/2，gamma;_N=5.5844 MHz/T）和H_res分别为核磁旋比和共振磁场。核自旋-晶格弛豫时间T₁是通过反转恢复法测量的。

3.研究结果和讨论

图1显示了频率为f₀= 25.642MHz，温度范围为Tle;80K（a）和Tge;82K（b）的场扫描¹³³Cs-NMR光谱。在高温区域，核磁共振线相对尖锐，随着T的降低，观察到光谱变宽，这可以从光谱的半峰宽（FWHM）的T相关性中清楚地发现，如图2所示。考虑到¹³³Cs的核自旋是7/2，CsCo₂Se₂的T_N=80K，我们认为光谱的增宽可以归因于磁和四极相互作用。此外，弛豫率1/T₁的分布将在后面讨论，这表明无序是另一个不可忽视的因素,线宽从80K开始的大幅增加主要是由于磁相互作用。

图3(a)表示¹³³Cs奈特位移和温度的关系。如图1所示，这是从¹³³Cs核磁共振光谱的峰值估算出来的。¹³³K显示出居里-外斯式的和温度变化关系，并随着T的减少而单调下降，这与磁化率＝M∕H的关系相似。如图3(b)所示，由SQUID测量的mu;₀H=4.6T。应该指出的是，与在mu;₀H=1.0T时测得的相比，在低温下大大增加。这一行为与报道的结果一致，可以归因于低温区域的顺磁性转变^[17]。此外，在mu;₀H=4.6T时，测量的磁感应强度随着温度的降低而不断增加，甚至低于Neacute;el温度。这与在CaCo₂P₂中观察到的T与（T）的相关性非常相似，表明层间反铁磁相互作用相对弱于主导的层内铁磁相互作用^[12]。

为了进行比较，我们绘制了⁸⁷Rb在Tl_0.47Rb_0.34Fe_1.63Se₂中的奈特位移和温度的关系，它位于FeSe层之间^[22]。⁸⁷K和温度二次方的关系被归因于来自巡游电子和局部磁性成分的两个相加的贡献，这在一些铁基超导体中也可以观察到^[22]。另一方面，在CaCo₂P₂（T_N=110 K）中观察到的³¹P-NMR，也有类似居里-外斯式的和温度变化关系^[13]。CsCo₂Se₂中的¹³³K和CaCo₂P₂中的³¹K没有这种赝能隙特征，这表明“122”铁基超导体和这些磁性材料之间的电子结构不同。

一般来说，奈特移位和温度的关系可以表示为：

（1）

其中A_hf是¹³³Cs核自旋与核外电子之间的超精细耦合常数。N_A是阿伏伽德罗数，mu;_B是玻尔磁子；_spin是自旋磁化率，K_chem是与电子的轨道运动相关的化学位移。图4为¹³³K的奈特位移与磁化率（在mu;₀H=4.6T时测量）关系图，温度是一个隐含参数。在测量温度范围内，可以发现一个良好的线性关系。¹³³Cs的超精细耦合常数A_hf从K-图的斜率估计为-0.53 kOe/mu;_B。从这些图中高T极限的（T）→0的截距来看，轨道位移估计为K_orbasymp;1.37%。

为了研究动态磁特性，我们测量了核自旋晶格弛豫率1/T₁与T的关系。T₁是通过反转恢复法在核磁共振谱的峰场测量

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