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环境科学与工程学院

本科生外文文献翻译

题 目 Seasonal variations in the light-absorbing properties of water-soluble and insoluble organic aerosols in Seoul, Korea

（译：韩国首尔水溶性和非水溶性有机气溶胶的吸光性的季节变化）

目 录

摘 要

1简介

2研究方法

2.1样品采集和分析

2.2 WSOC吸收光谱解析

3结果与讨论

3.1 OC提取物的光学特性

3.1.1光吸收的波长依赖性

3.1.2 WSOC、OC和Abs365的季节变化

3.1.3 WSOC和OC的MAE365

3.2吸光OA组分的化学组分

4 结论

5 致谢

参考文献

韩国首尔水溶性和非水溶性有机气溶胶的吸光性的季节变化

金和辰 , 金镇英 , 金雪儿 , 李集义 ,

Hwajin Kim a,, Jin Young Kim a, Hyoun Cher Jin a, Ji Yi Lee b, Se Pyo Lee b

摘要：

本文利用2012年10月至2013年9月在汉城韩国进行的24小时平均细颗粒物（PM_2.5）测量结果研究吸光有机气溶胶提取物的光谱特性。水和甲醇提取物的吸收光谱确定了棕色碳具有AAE指数且（AAE;拟合在300-700nm之间）范围为5.84—9.17和4.08—5.75，平均值为7.23plusmn;1.58和5.05 plusmn;0.67。这两种提取物在365 nm处对光的吸收通常用作棕碳(BrC)的替代指标，并表现出强烈的季节变化。与水溶性有机碳(WSOC; r = 0.81) 和有机碳(OC; r = 0.85)都有很好的相关性，即表一次和二次有机物都是该地区BrC的来源。将水和甲醇提取物的Abs₃₆₅标准化为WSOC和OC的质量，得到的质量吸收效率（MAE₃₆₅）分别为0.28—1.18和0.44e1.45m²g^-1C。然而，韩国的MAE₃₆₅和中国的MAE₃₆₅尽管在同一范围内，但却处于相同或略低于中国的水平，但季节性变化不同，这表明吸光体的来源可能不同。结合两种提取物的AAE、Abs₃₆₅、MAE₃₆₅以及过滤提取物的详细化学组成明确了导致韩国BrC产生时间变化的化合物。在夏季，人为排放产生的光化学产物二次有机气溶胶（SOA）是主要来源；而在冬季，远距离输送的有机物或BrC可能也是韩国BrC的一个来源，因为处在中国的下风区，该季节有浓重的雾霾和BrC。生物质燃烧也是一个重要的来源；然而，与之前的研究不同的是，在这里，生物质燃烧是冬季的主要来源，全年都有贡献。尽管BrC的许多性质、来源和潜在的影响仍然未知，但却是首次结果显示BrC在首尔全年的PM_2.5中普遍存在。这也表明BrC及其来源可以被远距离输送，强调了BrC的光学效应在东亚可能会很重要。

1.简介

大气气溶胶对地球辐射强迫起重要作用（IPCC，2013），但人们对其仍然知之甚少。因为会影响地表和大气之间的热量分布，并对气候有整体变暖效应（Ramanathan和Carmichael,2008年），因此气溶胶的光吸收特性就显的尤为重要。熟知的吸光气溶胶包括黑碳(BC)和矿物尘埃。相比之下，大多数有机气溶胶(OA)在大气中会散射辐射。大气气溶胶在城市和乡村环境中的占比很大，而有机气溶胶(OA)则普遍存在，对辐射强迫有显著影响(Hallquist et al.,2009)。最近经证实，一些被称为棕色碳(BrC)的有机化合物能够有效吸收辐射(Bond,2001;Moosmuller et al .,2009)。与BC在很宽波长范围内吸收强烈不同，矿物粉尘和BrC在较短波长(即近紫外-可见光区域 )下吸收更强，并表现出强烈的波长依赖性。这样的波长依赖可以用一个大于1的AAE指数来描述，(Yang et al.,2009)。

OA中的BrC对UV的吸收已被证实对辐射强迫和全球气候变化有影响，并通过抑制臭氧形成而影响对流层光化学过程 (Jacobson,1999)，并进一步影响二次大气气溶胶的形成(Liu et al.,2011)。因此，在具有高OA负荷的地区，BrC可能会对光化学过程和区域气候产生重大影响。以往研究发现，水溶性有机碳(WSOC)中BrC的质量吸收效率(MAE)表现出明显的时空变化(Cheng et al.， 2011;Hecobian et al .,2010;Zhang et al .,2011)。例如，Hecobian等人（2010）测量了美国东南部15个地点采集的PM_2.5样品的水提取物对光的吸收，发现WSOC在冬季比在夏季更易吸光。在东亚特大城市中也出现了类似现象（Cheng et al.,2011），尽管中国的绝对吸收量比美国高出2—3倍。Zhang 等人通过对比夏季亚特兰大和洛杉矶之间WSOC的吸光性，发现洛杉矶的WSOC的MAE比亚特兰大的要高4—6倍。

然而，由于BrC的来源复杂，人们对吸光碳的时空变化仍缺乏足够的认识。例如，住宅用煤炭燃烧(Bond, 2001)，生物质燃烧(Clarke et al., 2007;Kirchstetter et al .,2004;Zhang et al.，,2010)和生物材料(Andreae和Crutzen, 1997)是BrC的主要来源。BrC也可以通过大气反应在大气中形成(Gelencser et al., 2003;Hecobian et al .,2010;Zhang et al .,2013)。在这些情况下，BrC可以通过包括氮的老化过程或通过人为来源的气体颗粒分配过程产生（Nakayama等，2010; Updyke等,2012; Zhong and Jang,2011）

现在已有几种吸收测量方法(例如，基于滤膜使用乙醚卤化物计或颗粒烟尘吸收光度计( PSAP )测量，以及光声消光计或光谱( PAXor PAS )在线悬浮颗粒测量) (Bond et al., 1999; Chow et al., 2009; Clarke et al., 2007; Garland et al., 2008; Massabo et al., 2015; Retama et al., 2015; Yang et al., 2009)。这些测量通常提供单个波长的吸收特性(Bond et al., 1999;Chow et al .,2009;Retama et al .,2015)；因此，对波长依赖性或BrC性质的研究很困难，因为现有的技术主要集中在BC的测量上。BrC的吸收可以通过几个固定波长的测量来评估(Clarke et al.， 2007;Massabo et al .,2015;Yang et al .,2009)；然而，这些测量结果并不准确，这是由在BC核上形成的包覆物（Lack et al.,2012）所引起的吸收增强或由基于滤膜的测量（例如多重散射和粒子遮蔽）引起的伪像（Bond et al.,1999）。为了避免这些，假设溶解过程不影响生色团的吸收性质，那么负责BrC吸收光的生色团可以通过测量溶解颗粒在溶剂(例如水、甲醇或己烷)中的光吸收来量化(Chen and Bond, 2010;Sun et al.,2007)。通过这种方法，可以去除混合物中的非水溶性化合物(如BC和矿物粉尘)，并获得可溶性BrC的波长依赖性吸收光谱。这种方法可以比较总气溶胶的波长依赖吸收特性，然而缺点是只能分析可溶于所选溶剂的物质。

在本研究中，通过测量一年收集的液体提取(水和甲醇)有机碳(OC)的吸收光谱，首次在韩国首尔考察了BrC的光学性质。在韩国首尔进行了几种代表性光学参数（如AAE，Abs₃₆₅和MAE₃₆₅）的调查，并比较了不同季节和其他地区的结果。对有机物的化学成分及来源进行分析。

2.研究方法

2.1样本采集与分析

采样点为首尔东北部的韩国科学技术研究所(KIST)，距离市中心7公里(图S1)处。KIST距离公路400米（图S2），受到一定交通影响，且该地没有主要的工业来源。采样点周围是居民区和森林。采样地点位于KIST的一栋两层建筑(海拔58米)的屋顶。采样时间为2012年10月到2013年9月，共收集了134个PM_2.5样品（24小时），采用了大流量采样器(1000 L/min: Thermo Fisher Scientific, Waltham, MA, USA)。在每个季节的代表期间内采样；详细信息见表S1。

为了研究吸光性能，用40mL去离子水超声波法提取石英滤膜(3cm*5cm)，用40mL去离子水浸泡60分钟，超声处理时使用冰水，以尽量减少挥发性OC的预损失。从相同的滤膜中提取的另一部分用40ml的甲醇(HPLC等级，Thermo Fisher Scientific)按照相同的程序进行提取。液体提取物用一次性注射式过滤器（亲水性聚四氟乙烯（PTFE）膜，0.2mm孔径：Advantec，Dublin，CA，USA）过滤。将提取的样品瓶在4℃下暗处保存直至分析，通常在提取后2—3天内完成样品分析。

用紫外可见分光光度计（Cary 5000，Varian，Palo Alto，CA，US）在波长200—1200nm间测量提取物的吸收光谱。WSOC分析使用Sievers 900实验室TOC分析仪。用相同方法处理空白滤膜的提取物，空白滤膜的平均值分别为总碳（TC）和无机碳（IC）的2.1plusmn;0.2ppm和581plusmn;28ppb（n = 6时的plusmn;1s）。TOC分析仪在测量的开始和接近结束时用一系列蔗糖标准样品进行校准(gt;99.5%，sigmaaldrich)。OC和元素碳 (EC)都通过Sunaet OCEC分析仪(Sunset Laboratory, Inc.， Tigard, OR, USA)测定。对于有机化合物，用二氯甲烷和甲醇的混合物(3:1;采用气相色谱(Agilent 7890A)和质量选择性检测器(MSD, Agilent 5975)对单个有机化合物进行分析。在Choi et al.(2015)中可以找到关于有机物的更详细的描述。

2.2 WSOC的吸收光谱的解析

紫外-可见光谱仪将吸光度（A）作为在给定波长（A_l）下透射光强度（I）到入射光的强度（IO）的log10，其中A_l = -lg（I / I 0）。

该提取物的吸收光谱可以用幂律方程来描述:

Abs_lambda;=K·lambda;-Aring; (1)

其中K为常数，Aring;被称为溶液AAE指数，这是一种测量溶液中生色团对光吸收的光谱依赖性的方法。在这项研究中，AAE指数是由log-log图上的Abs_lambda;在300到700nm之间的线性回归拟合确定的。利用公式 (2) (Hecobian et al., 2010)计算出一定波长下溶液的吸光系数：

Abs_lambda;=（A_lambda;-A₇₀₀）ln(10

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