关于利用污水污泥中多环芳烃分子诊断比值了解多环芳烃来源的适当性讨论外文翻译资料

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关于利用污水污泥中多环芳烃分子诊断比值了解多环芳烃来源的适当性讨论

Athanasios Katsoyiannis, Eleni Terzi, Quan-Ying Cai

摘要：特定多环芳烃(PAHs)组合的含量比值常用于定性分析 PAHs 来源。这些比值称为 PAHs 分子诊断比值，普遍用于空气、土壤和沉积物中 PAHs 含量的分析。部分学者将这些分子比值的运用扩展至污水污泥，认为由 PAHs 单体含量计算出的分子比值 can be as effective as 土壤和沉积物中。本文论述了不应采用由污水污泥 PAHs 含量算得的分子比值了解 PAHs 来源的原因。

关键词：多环芳烃，污水污泥，分子诊断比值，污水处理厂

1. 前言

许多研究中采用多种分子诊断比值对各种环境样品中多环芳烃(PAHs)的来源进行定性分析。例如，一种常用的含量比值为蒽(Ant)/[Ant 菲(Phe)]，若比值低于 0.10，表示来源于未燃烧的化石燃料，反之若比值超过 0.10则表示燃烧来源。类似地，存在许多其它比值(表1)用于表明石油源或热解源、燃料或木材燃烧，或是否与交通相关的来源[^[1]][^[2]]。使用这些比值分析来源时，需假设配对的化学品稀释程度相近，且比值在来源到受体的过程中保持恒定，然而Zhang等证明很多情况下该假设不成立[^[3]]。

最近，Dai等，以及过去的如Blanchard等利用这些分子比值鉴定污水污泥中 PAHs 的来源[^[4]][^[5]]。这些通讯作者表示这种用法并不适当，主要原因有二： (1) 污水运移中的混合与均匀化； (2) 污水在各个处理环节经过的处理。为验证以上关于污水污泥 PAHs 分子比值的不适当运用的陈述，本文将对这两点进行讨论。

1.1. 污水混合与均质化

污水处理厂可接收市政污水、家庭污水、工业污水、来自个体商户(如洗车)或医疗设施的污水，以及路面径流、排污水、大气干沉降和湿沉降[^[6]]。而且，大型污水处理厂可接收整个城市相互间距离遥远且可能存在不同 PAHs 来源的各地的污水。

表1 多环芳烃特征分子比值[1]

Ant： 蒽；Phe：菲； BaA： 苯并［a］蒽； Chr： 屈； Flt：荧蒽； Pyr： 芘； IPY： 茚并［1，2，3-cd］芘；BPE： 苯并［g，h，i］苝； BaP：苯并［a］芘。

污水到达处理厂后，首先经过初次沉淀池，污水在这里混合并使悬浮固体静置。然后，初沉污泥进入污泥管，污水上清液进入二次处理池，在此进行生物处理并均匀化。该污水中的悬浮固体再次静置生成二次污泥，随后与初沉污泥混合。混合完成后，污泥进行脱水和厌氧消化，最终生成消化污泥。

由于不同污水的混合和持续的均匀化，消化污泥的特征不太可能与到达污水处理厂的上述类型污水的特征一致，也不可能与对 PAHs 总负荷有贡献的各种污水点源特征相符合。

1.2. 污水处理

在污水处理过程中(尤其是活性污泥法污水处理厂)，疏水性有机物(hydrophobic organic compounds，HOCs)的去向由其物理化学性质、污水处理厂的设计和运行条件决定[^[7]][^[8]]。处理过程中的 HOCs 去除机制有平流、吸附、挥发、气提和生物转化。 颗粒物的吸附是初次沉淀池中的主要去除机制，理论上能去除所有 HOCs。对于亲脂性强的化学品，如 PAHs，该去除量应为准定量的[7]。尤其对于亲脂性(辛醇-水分配系数，K_ow)相近的化学品，如 Ant 和 Phe (logK_ow 分别为 4.54 和 4.46)[^[9]]，应发生相同程度的吸附。吸附了 HOCs 的悬浮固体(SS)沉淀成为初沉污泥，与二次污泥混合再进一步处理后，这些固体成为消化污泥。然而事实上，初次处理没有完全去除 HOCs。相当一部分 HOCs 残留在污水中并通过了二次处理中的平流，且可能随最终出水排出 [^[10]][^[11]]。

挥发是能大量去除半挥发性和挥发性化学品的机制。Byrns的研究表明，该过程的反应程度取决于亨利定律常数(H)，对于 logH gt; 0.97 Pa m³ mol^-1 的化学品，该机制可造成大量损失[7]。Phe 和 Ant 的 logH 分别为 0.48 和 1.29^[3^]，表明前者不受挥发影响，而后者可能有约 10% 的损失(根据Byrns的图4 粗略估计)[7]。

Ant 和 Phe 为三环 PAHs，具有相近的沸点(约 340 ℃)和 Kows (约 4.5)，但除 H 外， 其它重要物理化学性质差异也很大。例如，Ant 与 Phe 在水中的溶解度(mg l^-1) 分别为 0.076 和 1.18[9]，蒸汽压(Pa，于 25 ℃) 分别为 2.0 times; 10^-4 和 1.8 times; 10^-2[^[12]]。由于挥发发生在溶解相，化学品溶解度增加也会影响其挥发。生物降解同样预期发生在化学品的溶解态组分而非固相吸附态组分。根据美国环境保护署(US EPA)的去向与处理性估计器(Fate and Treatability Estimator，FATE)模型，这两种化学品的生物降解速率也有差异(生物降解速率对数：Phe 为 -2.3，Ant 为 -3.0)[^[13]]。

各去除机制对每种化学品的去除作用明显不同，入流污水中的任何分子比值不会与最终出水或污泥中的一致。除 Ant/(Ant Phe)比值外，同样的结论对其它分子比值也成立。

有些作者给出了污水处理厂各处理阶段的 PAHs 含量。Busetti等的研究中(见补充数据)，入流污水的 Ant/(Ant Phe)比值为 0.46，在最终出水中增至 0.63。消化污泥中的比值为 0.46，与原污水相近，但应认为这只是偶然的，原因是二次污泥中的同一比值为 0.52。该研究中原污水与消化污泥间的 Flt/(Flt Pyr)比值很稳定，但在接收工业废水的“采样点3”，同一比值为 0.78[11]。众所周知，具有不同污染物成分和来源的污水在污水处理厂混合，且消化污泥生成于该混合之后。因此，由污泥 PAHs 单体含量得到的分子诊断比值识别 PAHs 来源的准确度存在疑问。

本文相关补充数据可于在线版本获取：doi：10.1016/j.chemosphere.2007. 05.084.

参考文献

1. [] Brandli, R., Bucheli, T.D., Kupper, T., Mayer, J., Stadelmann, F.X., Taradellas, J., 2007. Fate of PCBs, PAHs and their source characteristic ratios during composting and digestion of source-separated organic waste in full-scale plants. Environ. Pollut.. doi:10.1016/ j.envpol.2006.11.021. uarr;

2. [] Cai, Q.Y., Mo, C.H., Li, Y.H., Zeng, Q.Y., Katsoyiannis, A., Wu, Q.T., Ferard, J.F., 2007. Occurrence and assessment of polycyclic aromatic hydrocarbons in soils from vegetable fields of the Pearl River Delta, South China. Chemosphere 68, 159–168. uarr;

3. [] Zhang, X.L., Tao, S., Liu, W.X., Yang, Y., Zuo, Q., Liu, S.Z., 2005. Source diagnostics of polycyclic aromatic hydrocarbons based on species ratios. A multimedia approach. Environ. Sci. Technol. 39, 9109–9114. uarr;

4. [] Dai, J., Xu, M., Chen, J., Yang, X., Ke, Z., 2007. PCDD/F, PAH and heavy metals in the sewage sludge from six wastewater treatment plants in Beijing, China. Chemosphere 66, 353–361. uarr;

5. [] Blanchard, M., Teil, M.J., Ollivon, D., Legenti, L., Chevreuil, M., 2004. Polycyclic aromatic hydrocarbons and pol

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