活性石墨烯对水溶液中选择性药物抗生素的强力吸附作用外文翻译资料

 2022-12-24 17:04:38

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活性石墨烯对水溶液中选择性药物抗生素的强力吸附作用

摘要:活性石墨烯吸附剂(G-KOH)是通过一级碱活化法合成的,具有较大的比表面积(SSA)和大量微孔。结果,最终产品的SSA从138.20 m2/g大幅增加至512.6 m2/g。产生的G-KOH首先被用作为去除水溶液中环丙沙星(CIP)的吸附剂。实现结果表明,G-KOH具有良好的吸附容量 (194.6 mg/g)。碱活化法为G-KOH表面带来含氧官能团,有利于增强G-KOH对CIP的吸附力。动能回归结果表明,伪二级模型能更准确地说明吸附动力学。整个吸附过程由外部质量传递和内部粒子扩散共同控制,且内部粒子扩散占主导地位。与Freundlich等温线相比,Langmuir等温线更符合G-KOH对CIP的吸附数据。G-KOH对CIP非凡的吸附能力是由于多种吸附相互作用机制(氢键结合、 pi;–pi;电子亲水相互作用、静电作用)。实验结果表明具有更高SSA的活性石墨烯有着重要环境应用价值,可作为有效去除水溶液中有机污染物的吸附剂。

关键词:活性石墨烯,吸附,环丙沙星

引言

环丙沙星(CIP)作为一种合成抗生素被广泛使用于多种细菌感染的治疗。由于人类新陈代谢不完善或者药品制造厂排放废水,这些细菌感染会给人类健康和生态系统带来极大的威胁。即使在低浓度的水域,CIP也能促进抗药性细菌的滋生。尽管去除CIP具有重要意义,但目前很少有人对此展开研究。在众多的化学、物理、生物处理方法中,吸附技术是去除CIP最有效的方法之一,因为它成本低、效率高、易操作、不易受有毒物质影响 (Gupta and Ali 2008; Gupta et al. 2011, 2008, 2009)。一些实验研究了活性炭(Huang et al. 2014)、蒙脱石(Wu et al. 2010)、碳纳米管 (CNTs) (Li et al. 2014)、石墨烯(Wu et al. 2013)对CIP吸附作用。

用于去除水溶液中药物抗生素的高容量吸附剂尚在研发中,力求降低吸附剂价格并解决废弃处理问题。碳材料是常用的吸附剂,其优势在于成本低、吸附容量大、易处理。碳纳米管比表面积(SSA)的限定标准为1300 m2/g。然而,高质量碳纳米管的大规模生产成本太高,对碳纳米管吸附剂的商业化(Ma et al. 2012)是一个极大地挑战。石墨烯作为一种新型二维材料,其理论SSA为2630 m2/g,极大吸引了人们对于材料科学前景的关注(Ma et al. 2014; Zhu et al. 2011)。近期,它作为一种新型、实用的吸附剂已被运用于气体、水溶剂的吸附中。最近,产自于氧化石墨烯的石墨烯相关材料正在以低成本成吨生产。奇怪的是,石墨烯层的SSA与层数有关,而不是与气孔的分布有关。但是化学剥离的石墨烯常常会在还原过程中进行内部裂变和聚合,因此只会获得相对较低的SSA(lt;100 m2/g)。

作为一种吸附剂材料,石墨烯需要具备较高的SSA和孔隙体积(PV),为处理污水中的污染物提供足够的吸附点(Ghaedi et al. 2011)。为了提高吸附能力,需要采取物理或化学活化来获得具有更高SSA和更多孔结构的石墨烯(Xia et al. 2014; Zhu et al. 2011)。一般来说,物理活化是在CO2或者高温蒸汽中进行的,化学活化石需要使用不同的化学试剂,通常是 KOH (Li et al. 2011), H3PO4 (Kuppireddy et al. 2014) 或者ZnCl2 (Saka 2012)。因此,对石墨烯进行活化处理可以为改善金属结构提供一个很好的方法。但是,很少有关于将物理或化学活化的石墨烯作为吸附材料的研究。

本文将研究用一级KOH活化退火法合成活性石墨烯吸附剂。显然,KOH活化法可以在石墨烯中制造出更多孔隙。因此,最终产品的SSA会从138.20 m2/g大幅增加至512.6 m2/g。随后,活性石墨烯首次被用作为去除水溶剂中选择性药物抗生素(CIP)的吸附剂材料,并获得了极好的吸附性能(194.6 mg/g) 。目前正在进一步对比石墨烯在活化前后对CIP的吸附性能。结果表明碱激活法是提高石墨烯对CIP污染物吸附力的有效方法。因此,活性石墨烯很可能成为有效去除水溶液中有机污染物的吸附剂纳米材料。

实验材料

在纯度分析中所使用的所有化学试剂均购自国药控股化学试剂有限公司(中国,上海),且都直接用于实验,没有进行任何进一步的提纯。所有的溶液剂均用去离子水制成。

石墨烯的活化

氧化石墨是采用改进的Hummer法(Hirata et al. 2004; Hummers and Offeman 1958; Ma et al. 2014)制成的。氧化石墨分散在去离子水中,对其用超声波水浴法处理12小时。超声分散需要以每20分钟4000转的速度进行离心作用,以去除上层清液中的氧化石墨粒子。随后用冷冻干燥法处理所得的氧化石墨(GO)悬浮物,制成GO粉末。GO和KOH在不锈钢容器里的惰性气体中混合,GO与KOH的重量比为4:1,混合时间为10分钟,以获得均匀的粉末混合物。然后在水平管式炉中用流动的氩加热混合物一小时至1023k,用浓盐酸和去离子水清洗,再干燥,所得的活性氧化石墨简称为G-KOH。为了比较活化前后吸附物的性能,同样在水平管式炉中用流动的氩将氧化石墨加热一小时至1023k,用浓盐酸和去离子水清洗,再干燥,所得的样本简称为G。

方法说明

用高分辨率透射电子显微镜 (HRTEM, JEOL 2100F, Japan)观察G和G-KOH的显微结构和形态。根据多点Brunauer–Emmett–Teller (BET)理论、密度泛函理论(DFT)和基于Autosorb-iQ-C (Quantachrome, American, Inc.)的Barrett–Joyner–Halenda (BJH)理论,在N2,77K的吸附/解吸等温线计算G和G-OH的SSA、PV和孔径分布,样本需在测量前4小时在373k温度下进行脱气。用Kratos Axis Ultra DLD 分光仪观察X射线光电子能谱(XPS),使用 monochromated Al Ka X射线,底面压力为1times; 10minus;9托。扫描范围在1100至0电子伏特之间,显示样本的整体元素构成,局部扫描特定元素。设置284.6电子伏特下的主要C1s峰值,校准高峰能量值。采用相同样本进行批量实验。用一个张量27傅里叶变换红外光谱学 (FT-IR)光谱仪(Bruker Optics, Inc.)记录粉末样本的傅里叶变换红外光谱(FT-IR)。用拉曼光谱(Jobin Yvon T64000)进一步分析G和G-OH。

批量吸附实验

在最大吸光度(lambda;max = 275)下进行比色测量,确定CIP的最大浓度,CIP的化学结构如图S1所示。将CIP的吸光度和浓度绘制校准曲线,获得基于Beer-Lambert定律(Behnajady et al. 2006)的CIP吸光度-浓度分布图。高浓度CIP需在吸光度测量前进行稀释。CIP水溶液浓度通过Beer-Lambert定律表达式确定。批量吸附实验在50毫升的玻璃瓶中进行,需要20毫克的吸附剂和40毫升初始浓度为40sim; 200 mg/L的CIP水溶液。用HCl或NaOH将水溶液pH值调至7.0(接近中性溶液,以避免不可预知的影响)。

一旦将溶液倒入瓶中,就开始记录吸附时间。在恒温25℃下,用振动器摇动样品瓶(TS-2102C, Shanghai Tensuclab Instruments Manufacturing Co., Ltd., China),以每分钟150转的速度转动3小时。预备实验表明CIP的吸附在一小时内达到平衡,因此在批量实验中选取3小时作为接触时间。所有的吸附试验都进行了两次,只取平均值。两次实验的最大误差通常不超过5%。进行不加任何吸附剂的空白实验是为了确保浓度的减少是因为吸附剂的吸附作用而不是玻璃瓶壁的吸附。吸附后达到平衡状态,用分光光度计测量溶液的CIP浓度(UV759UV-VIS, Shanghai Precision amp; Scientific Instru- ment Co., Ltd.)。在恒温25℃、每分钟150转、CIP溶液初始浓度 的条件下进行动力学研究。在浓度为150 mg/L、pH值为7的CIP溶液,采用不同浓度的NaCl溶液(0.05, 0.1, 0.2,0.4 mol/L) 进行离子强度实验。在初始浓度为150 mg/ L的CIP溶液中,研究pH值为2-10的溶液对染料去除的作用。用所需浓度的0.1 mol/L的HCl或0.1 mol/L的NaOH调节所有溶液的初始pH值。

吸附剂所吸附的染料量(qt,mg/g)计算如下:

V

qt frac14; eth;C0minus;Ct THORN; X m eth;1THORN;

c0和ct 分别表示开始时和一段时间后的染料浓度(mg/L),V表示初始溶液体积(L),m表示吸附剂重量(g)。

结果与讨论

吸附剂的特性

GO的图像(图1a, b)表明,GO呈软片状,状如丝绸波段。图1c, d清楚地表明,活化过程会腐蚀石墨烯,活化后

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