等离子体粒子耦合到金属膜表面的光学相互作用外文翻译资料

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等离子体粒子耦合到金属膜表面的光学相互作用

Gaeuml;tan Leacute;vecirc;que 、Olivier J. F. Martin

纳米光子学和瑞士联邦理工学院计量实验室的洛桑技术

摘要：本文详细研究了存在于三维金纳米颗粒和金薄膜中的局域表面等离子体（LSP）和表面等离子（SPP）的相互作用。研究发现与纳米颗粒相关的LSP的频率会随着它们之间的间距（0-50 nm）变化而移动。当两者间距超过这个距离范围时，尽管两者之间的腔效应仍然能被观测到，LSP和SPP这两个共振会发生重合。值得注意的是，当间距增加时，腔中间场的减小的速度比简单的镜像偶极子的解释慢得多。当纳米颗粒和金薄膜的间距很小时，它们之间的耦合会在它们之间产生极强的近场局域，其电场能达到入射光电场的500倍。文章还给了几个关于光谱和时间演化的场强变化的视频。这几种不同模式的特点，包括偶极振荡和四级振荡模式，也被系统地研究，而对于四级振荡模式则主要体现在磁响应。

1绪论

在过去的几年里，人们对表面等离子体光学的兴趣大增，这种开放式金属系统产生极强的和局部的电磁场，在纳米级[4，5]对化学[1,2]，感测[3]，和光信号处理方面有引人入胜的应用。

图1.系统的几何调查：厚度t的平方基础金颗粒和侧的位于距离d50纳米厚的金膜之上沉积在二氧化硅基材。

等离子体激元依赖于在金属相关联的电子电荷密度的集体振荡电磁模式的激励.这些等离子体电磁方式不同，具体取决于金属系统是局部还是离域，局部表面等离子体（局域表面等离子体）模式用亚波长尺寸的小金属粒子相关联，并且非色散。它们取决于颗粒的几何形状，材料和环境[6]。 局域表面等离子体往往具有大的增强的电场相关联的，通常局部在颗粒的尖角。非局域表面等离子体模式，或表面等离子体 - 极化（极化）模式表面波密闭的金属电介质接口，可传播过长距离（约5〜10微米的金可见），极化可以使用金属条带，一个带隙结构[7,8]，亚波长段[9，10，11]，或一个信道的纳米线的金属膜[12]内挖横向密闭。在本文中，我们调查耦合并通过研究一个三维金纳米颗粒和沉积在二氧化硅基片（图1）上的金薄膜之间的相互作用的局域表面等离子体和极化之间的相互作用。该系统支持一非定域和一个局部表面等离子体模式。此外，相关于颗粒的局部共振强烈地依赖于颗粒与层之间的距离[13]。消光光谱，远场光谱和现象示出具有波长和时间的电场的演变呈现。计算已经使用在参考文献中描述的格林张量的方法进行。 [14，15]。所研究的系统是由一个从一方金薄膜分离基础金颗厚度d的空气间隙（图1）。颗粒的侧面是它的厚度t。金膜是50纳米厚且在于介电常数的玻璃基板上。ε = 2.25。整个系统是通过在xz平面玻璃的平面波传播照亮。它与普通的界面偏振角为45°。整篇文章中，粒子的宽度为a=10纳米，其厚度为t=50纳米。黄金介电常数数据来自P. B.约翰逊和R.W。克里斯蒂[16]。

图.2.（a）于一两个接口建立的极化模式的色散曲线从50纳米厚的金板沉积在玻璃基板上。红色线代表空气（虚线）和玻璃（实线）的光线路。轴是逆表面波长（横轴），和逆自由空间波长（纵轴）（b）在自由空间中的金属粒子的消光光谱。

2.个人系统

图2是对极化的用于衬底金板系统的色散关系而不是粒子示意图，一个表面波可以在每个接口上传播。图2（a）两条红线图，表示与电介质上的金属的每一侧相关联的光线路。只有其曲线位于玻璃光线以上的模式可以是兴奋。没有表面等离子体波可以传播的波长小于500纳米。这大概是空气/金属色散曲线的渐近值。45°的入射角对极化是在lambda;=600nm的波长激发。相应的极化波长为lambda;s=lambda;/（SIN（45°））=566纳米。其中，n是基片索引，图2（b）示出了金颗粒在空气中的消光光谱，无基材或金属膜。消光系数是从颗粒场内计算，如在参考文献说明[17]。图2（b）示出了局域表面等离子体谐振位于lambda;=600纳米。在全局系统，照明的几何形状是一样的，即，入射角是45度。两个谐振应该出现，一个用于粒子的长边和另一个用于短边。一个与球形连接的奈特雷小的金粒表面等离子体频率由ε（lambda;）给出=-2，其中约lambda;=490nm处出现金，红光移时的粒子的体积增加，因此，第二谐振应该比这个值大。实际上，第二峰位于等离子体共振的蓝色尾和是因为大的吸收的金从而拓宽所述共振峰的无法观测。这一事实清楚地出现于下列时间在谐振波长改变电场的分析。

图3 lambda;=600纳米，在入射面内产生离子体共振，电场的结构的随时间演变。色阶表示电场的幅度和绿色箭头表示在入射平面上的电场的偏振的投影的瞬时方向。（a）T =0.52T;（b）T =0.74T，其中T是光的时间周期。

对应于图3（a）和（b）该动画显示在等离子体共振频率下，在入射面为隔离粒子的电场的振幅和极化的时间演变。色阶表示归一化到入射波振幅的电场振幅，以及绿色箭头表示电场极化E（R，T）/的投影| E |在入射面。电场的时间演变是复杂的，因为它从入射场与由微粒散射领域的干扰造成的。当粒子内部的磁场为零，当t =0.52T发生（图3的（a）），其中T=2pi;/omega;是光的时间周期，该颗粒外的字段是类似于入射波：从颗粒远，电场是平行的线，这使得与x轴线的-45角度。极小和振幅的最大值平行大多对齐到相同的线，这是与波沿相应垂直传播方向一致。在颗粒的边缘，该电场垂直于空气/金属界面由于金属与空气之间的强烈的介电常数的对比度，幅是在左上角和右下角最大，并降低从颗粒迅速离开。这是其中积聚在颗粒的边角电荷的尖端作用的结果。另外，电场的相反的方向显示，表面电荷有这两个角的符号相反：它们在左上角阳性（发散箭头）和负的右下角（会聚箭头）。在稍后的时间，电场的幅度增加了很多，首先在两个左上角和右下角，而电场变成颗粒内部最大。电场的颗粒内的最高发生在（图3（b））t=0.74T的时刻。在那一瞬间，现场附近的四个边角颗粒最大和类似幅度。电场的方向上表示该表面电荷是正的粒子的左边缘和负极上的右边缘。他是与粒子的行为最喜欢的局域表面等离子体共振沿着长边导向偶极子的事实是一致的。偏振显示很好地事件和散射场之间的干扰模式。在颗粒的紧密附近的场线重现偶极散射场的形状。但作为散射场的衰减是快速（如1 / R3，其中R是至颗粒中心的距离），其振幅变为急速等于入射场中的一个。因此，该字段地图上的黑色区域内发生破坏性干扰（绕X= 25纳米，Z =90纳米上图3的（b）），因为散射和入射场具有相反的方向。在颗粒上的另一侧，这样的破坏性干扰不会出现，因为入射场的相位是不同：事件和散射场建设性的补充。离粒子，照明场的线偏振被回收。最后，对于较长的时间，的粒子停留左下方和右上方的角开启比其他两个角部更长。实际上，在两个最大值为这两组相对的角之间的延迟大约是Delta;T=0.12T，而在这两个最大值之间的同时达到最大的粒子内部的磁场的。这一事实的解释是，短波长的表面等离子体共振足够靠近长波长一到由斜照明激发。短波长偶极（平行于z轴）为相移相比，长波长偶极（平行于x轴），这意味着一个略呈椭圆形所得偶极颗粒内部，主要是沿x轴。这偶极然后将与相位延迟激发沿对角线的两个角对。当颗粒沿x轴或z轴激发，这种不同步效果消失。

图4 金属颗粒的远场光谱为金颗粒和纳米颗粒之间的距离d。在无穷远处，场强度的方向计算得出垂直于表面。（a）Dle;100纳米; （b）eth;ge;100纳米，远场强度的一个因素exp（2kd），在正文中已得到校正。

3耦合系统

它是一个众所周知的事实，这样的颗粒的谐振波长取决于它的形状，体积和环境上[6,13]。 尤其是，红区移动时的周围的电介质的介电常数增加。当向介电基板接触，对应于平行于界面的一侧的等离子体共振转移到红区[13]。当颗粒被朝向金属界面接近该效果甚至增加。图4（a）和（b）示出该粒子的远场的频谱作为颗粒和界面之间的距离d的函数模型。远场被计算在垂直的方向上的界面，在无穷远处。两种制度可以识别：当颗粒是在金属层的近场距离（0毫微米le;dle;100nm时，图4（a））和当颗粒是进一步远离（图4的（b））。两个峰出现在近场区域。约600纳米时，发生第一高峰。它的位置几乎不受距离d的。它对应于金属膜的金/空气界面上的APP模式传播是激发在该波长为45°的照明角。粒子激发场的相应的增强提高了散在无穷远场的强度。第二个高峰是5纳米le;eth;le;20纳米可见，它对应关联到金颗粒的局域表面等离子体模式。当距离d减小，它被迅速转移到大的波长。当分离大于50纳米，两峰重叠。图4（b）表示对距离远场光谱d大于100nm。为了考虑到激发场中的粒子的高度的降低，强度已经由一个因子EXP（2kappa;d）表示，其中kappa;=2pi;pεsin（45度）-1 /lambda;是垂直衰变校正电磁场的速率。其原因是，该粒子表现为从倏逝到繁殖波的换能器，并且在无穷远处检测出的磁场的强度是大约成比例到照明场中的粒子的强度。只有一个出现在该范围内波长的峰（有以上700纳米，但低得多的幅度D的一些值的副峰），与间隔d哪个位置的变化（图4的（b））。其中金属颗粒已被换成了电介质粒子额外的计算已导致大约为eth;ge;100纳米同一组曲线，差异有非常少，这往往表明，金颗粒的局域表面等离子体模式在此振荡不起作用。我们可以看到，校正远场强度为最大时的共振发生600nm附近。实际上，这种行为可以通过APP的与由粒子和膜形成腔中的耦合进行说明。因此，如果dasymp;Mlambda;/ 2，腔被调谐到的APP波长和峰值出现约600纳米。如果距离是不同的，所述等离子体模式仍然可以是兴奋，因为空腔是高损耗，但它的波长由于粒子和膜之间发生的部分消干涉移位。

图5 lambda;=600纳米，入射面内的金膜和颗粒之间的距离d随电场的结构的演化。色阶表示电场的振幅。绿色（区别黄色）的箭头表示实电场极化（分别是虚构的）的一部分。(a) d = 10 nm; (b) d = 50nm。

现象对应于图5（a）和（b）示出了电场振幅（彩色）和偏振的演变时，粒子从该层的增长，并当它从金板移开。波长固定在APP的波长lambda;=600纳米。电场的偏振被表示为一组两个箭头：绿色的显示偏振矢量，和黄色的虚部的实部。换言之，绿色箭头是在t =0T偏振和黄色箭头是在t =0.25T的偏振。因此，极化是线性的时两个箭头对准，否则它是椭圆形的。只要粒子与所述板坯，电场强度的增强因子接触在颗粒周围较弱。当粒子是仅10nm厚，对极化波几乎没有修改，如可以在电场极化图，这是非常相似的极化的偏振地图无粒子上看到。当粒子是仅10nm厚，对极化波几乎没有修改，如可以在电场极化图，这是非常相似的极化的偏振地图无粒子上看到。围绕X =140毫微米asymp; lambda;S/ 4偏振分在比对于x=-lambda;S /4的相反方向的实部的行为是虚部相同的，但具有pi;/ 2的相移。极化只在突然发生强烈内修改。当颗粒的增长，磁力线变得因为在其边缘处施加的强介电常数不连续的颗粒以外越来越扭曲。在同一时间，偏振的复杂结构出现的金属颗粒内部，而电场的强度是最高的在其两侧。当颗粒不接触金属板，该段的结构与前面的情况相比，发生强烈改变，如图 5所示。对于短距离（Dle;50纳米），大部分能量集中在粒子和膜之间。当距离d为约10nm（图5的（a）），颗粒与层之间的强度是入射场的约1200倍的强度。分离这种增强是很短的，甚至可以达到5000。然而，这样做增加时，此值迅速下降（图5（b））。图6示出的电场只在金属界面（黑色曲

图6 电场的最大强金膜的顶部作为接口的颗粒和层（黑线）之间的距离d的函数。红线是在D-3/2适合，蓝线的电场强度没有金属颗粒的膜的上方的值。

线）以上的最大强度作为颗粒距离d的函数。红色曲线是这些值的幂律配合这表明颗粒之间的强度标尺几乎完美如D-3/2 D = 5毫微米以及d=100纳米之间。这部法律是不是有什么可以预期的慢，如果我们假设场是入射场的叠加和偶极场从粒子辐射。在这种情况下，曲线的行为应该像EXP（-2kappa;d）/6天。这表明，颗粒和层，其趋向于该字段的下降减缓与距离之间产生较强的电荷效应。如果距离超过150纳米时，强度是预期为一膜而不粒子（图6，蓝线）的值。对应于图7（a）和（b）示出振幅与电场的极化的距离D=10纳米以及d=50纳米的波长相互依存的。图2的曲线4，我们看到，与对d=10nm的消光光谱的两个峰相关联的两个谐振有非常具体的电场分布。在极化波长lambda;=600纳米，偏振垂直于粒子和层与振幅之间的界面是大多均匀在这个区域。内的金属层，偏振是线性的，电场线从颗粒底部流动。在局域表面等离子体波长lambda;=740纳米（图7（a））的，电场主要集中在金颗粒的底角，粒子内部的极化表示该激发偶极平行于界面。因而在颗粒的每一侧上的表面电荷相反。一个节点发生在颗粒和薄膜之间的空间的中部。通过的影响，电荷具有顶部薄膜界面，这可以解释为在层内的粒子偶极图像的签名上的符号相反，从而导致极共振。谐振波长的红区移源于这一粒子偶极耦合到其金层内部的图像。为波长比该局域表面等离子体谐振波长大，两者的电场偏振和振幅都不再物体外显著演变。对于D =50纳米，两个等离子体峰非常接近（图4的（a））。但是，如果只有一个谐振是在远场光谱可见，对应于图的景象。图7（b）清楚示出了地两个电场分布非常类似于极化与局域表面等离子体的共振为D =10nm。确切得说，对于lambda;le;610纳米的颗粒下的电场强度增大，并主要位于围绕右上方和左下方的角。粒子内部，电场主要沿着相应的对角线定向。当从610至650nm的波长的增加，左下角开始变亮，而电场的极化沿x轴对齐。在lambda;=660纳米，场分布看起来像在lambda;=740纳米的情况下，D =10nm的（比较图7（a）和（b）的现象）。为lambda;ge;660nm处的电场强度降低，最后，电场仍然正常，因为金属和空气的介电常数的强间断的物体和薄膜之间的界面。因此，电场分布的研究表明，在图600nm附近的宽峰内。图4（a）的粒子响应从主要极化发展到局域表面等离子体时，主要在几十纳米。我们将在下面的焦点与d=10纳米的间距的情况下，研究了颗粒和膜之间的间隙产生的场。

图7 入射

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