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利用表面等离子体测定薄膜的厚度和光学参数

介绍

自从椭圆测量法问世以来，测量许多非常薄的薄膜的厚度就成为了光学技术中一个非常重要的目标。事实上，这个量的确定同时也需要确定光学常数，也就是说需要测定三个参数。在单层薄膜厚度的范围内，光学常数就会失去它通常的物理意义，这时要用每个平行或垂直于表面的过渡层的极化率来代替。然而，虽然有这些限制，在许多情况下薄膜的模型依然可以使用，我们可以利用覆盖率来代替薄膜的厚度，用有效折射率来代替光学常数。我们在这里所提供的方法，允许同时测量非常薄的薄膜的厚度和复折射率，即使薄膜厚度和光学常数已经失去了它们的物理意义，依然可以很好的测定表面极化率。在参考文献中我们给出了关于宏观和微观联系的一些讨论。非常薄的薄膜的公式（Drude 公式）已经被用来解释一些实验结果和发现，即使是对原子薄膜和不连续的岛状薄膜，如果假定的折射率与材料一致的话，这对实验将是一个很好的说明。这样一个程序对不连续薄膜来说是非常困难的。即使是在薄膜连续的情况下，对于薄膜来说结果也是让人惊讶的，有以下两个原因：

（1）薄膜必须有跟材料相一致的电子结构。事实上，对于许多金属来说，电子结构不会在表面附近有大幅度的改变。

（2）Drude公式假设介电常数对于非常薄的薄膜不再适用。最近，这个问题一直在进行理论上的讨论，直到现在也没有考虑实际的案例。

从实验的角度来看，要得到薄膜的厚度和光学常数是非常困难的。从我们的问题来考虑，可以从一束包含光的偏振参数psi;和两组椭偏参数Delta;的反射光中得到最多的信息。对于薄膜来说psi;和Delta;的改变是与薄膜厚度成正比的，但是与入射角的角度phi;并没有线性的关系。一般来说，不同入射角的测量值都可以计算薄膜厚度和光学常数，但是三个参数的强相关性使得这个计算非常困难。这个困难是在每个实验中对薄膜厚度和光学常数做出假设，或者是仅仅对三个参数中的一个进行单独的测量。

为了获得更多的信息和表面灵敏度参数，我们可以使用谐振腔或表面等离子体。在这样的情况下，我们提出一个可行的方法，就是通过光激发表面等离子体波（SPW）并且测量在不同入射角和不同波长下发生衰减全反射时的反射系数，让薄膜的厚度和光学常数测量值符合标准。我们的目标是：

（1）测试在特殊条件下所用模型的有效性，是否可以达到预期的目的。

（2）提出一种利用光学测量薄膜厚度的方法。

这种新的方法可以应用于测量沉积在银上的厚度为10-40Aring;的金薄膜。

原理说明

实验证明，在衰减全反射实验中，表面等离子体激发时，表面层会产生一个基于共振的移位和展宽，反射系数曲线R_p（phi;）直接与表面等离子波矢K的实部和虚部改变有关。当材料是银时，它的介电常数有ε_f=ε_f1-iε_f2，同时有|ε_f1|ge;1，ε_f2le;|ε_f1|，关于K的修正值delta;K也会充分逼近K值，下列公式给出：

(1)

d_f是表面层的厚度和ε_f、ε和ε_s，是表面层的介电常数，我们的设定的条件是，金属基板和真空。delta;K₁是表示共振的移位，delta;K₂表示是它的展宽。delta;K₁和delta;K₂可以采取积极或消极的作用，这取决于ε和ε_f的相对值。这种近似值是有效的，所有的物理信息我们都可以从包含在delta;K的ATR共振中获得，也就是说我们只需要两个量就够了。因此想要从R_p（phi;）曲线中直接得到复杂的ε_f和d_f是不可能的。

以前分析实验结果是使用在一个给定的波长下不同入射角的所有的数据，然后再去换另一个波长来得到不同的数据。我们这里建议使用所有的实验数据，即所有的R_p（phi;，lambda;）曲线图。我们选择用波长相关的函数来表示未知的参数ε_f，这个函数包含与n有关的参数theta;_i（i=1,2,hellip;,n）。因此ε_f(theta;_i，lambda;)应该能够反映出表面层的复介电常数的色散。R_p对应的不同波长和入射角则由（n 1）个未知的参数（theta;_i和d_f）来表示，前面的这两个参数是由经典的薄膜公式给出的。使用最小二乘法可以同时测定theta;_i和d_f，也就是可以同时得到ε_f（lambda;）和d_f。当然，色散曲线ε_f（lambda;）的形状是未知的，但一般来说，这个函数的变化是平滑的，可以用简单的、合理的函数来表示出来。另一方面，通常有一个关于在给定的光谱范围内的固体电介质常数的一般行为的想法。在任何情况下，经过我们的讨论后，合理的均方差将告诉我们对ε_f(theta;_i，lambda;)函数最好的选择是什么。从数学的角度来看，任何函数总是可以表示为在一个给定的域内线性组合的正交函数和一个计算机时间的遗留问题。然而，它表明，在许多情况下，固体的介电常数可以用一个大的光谱区域中的振荡器的线性组合来很好的表示出来。这种方法也被用于光学研究中的W化学吸收作用上。振荡器是一种有趣的物理功能，因为它具有克莱默-克朗尼格关系的自洽。

必须指出，参数d_f与ε_f参数的相关性取决于ε_f（lambda;）的形状和量级。例如，如果ε_f随着lambda;发生缓慢的变化，因此可以用一个lambda;的线性函数来很好的表示，如果它取一个很大的值，ε_fraquo;ε（所以从公式（1）中可以明显看出delta;Kprop;ε_fd_f），在整个光谱范围内，d_f与其他参数的相关性会非常紧密，所以d_f的精确测量非常重要。

实验数据分析

我们进行了Kretschmann结构（棱镜—金属薄膜—真空结构）的ATR实验，我们记录了入射光lambda;的波长在0.4—0.6mu;m时几组不同入射角度的反射系数R_p。实验装置是一个拥有双光束光度计高精度测角仪的超高真空室。Ag和Au薄膜在两个坩埚提供的10^-9托的压力下沉积，与此同时负责监控薄膜厚度的是一个5 MHz的斯隆石英振荡器。银膜厚度的测量用X光干涉法，这种测量方法可以使精度达到1%。使用这个理论来得到Ag和Au的薄膜厚度之后，可以反过来对石英振荡器进行校准。在一些特定的实验中，对于1Aring;的银膜来说灵敏度可以达到15Hz。

我们这里的实验将用到两种厚度的银膜，使用到的银膜的厚度分别为655Aring;和685Aring;。我们首先将对他们进行分组编号，两组银膜分别为实验（a）和实验（b）。尽管银膜的介电常数ε和薄膜厚度d可以利用不同波长所对应的曲线R_p（phi;）来进行测定，在这种情况下，我们仍然要提出这样一个理论，利用最小二乘法拟合所有的实验数据R_p（phi;，lambda;），进而得到实验中的介电常数：

ε₁=1-alpha;lambda;² beta;/lambda;²，ε₂=gamma;lambda;³ delta;/lambda; （2）

首先我们要说明的是自由电子所做出的贡献是最大的。最小的应该是振荡器的贡献。振荡器的谐振频率omega;₀raquo;omega;，它也代表了银中从omega;=3.86eV（lambda;=3250Aring;）开始的带间跃迁的贡献。用这种方法获得的光学常数和利用不同波长测得的光学常数具有很好的一致性。接下来，我们得到了对于两组实验（a）和（b）不同的两组实验结果，这些结果分别是alpha;，beta;，gamma;，delta;和d。

从图1中我们可以看出，对于覆盖有11.5 Aring;厚Au涂层的银膜和没有涂层的纯净银膜（实验（a））来说，它们的R_p（phi;，lambda;）曲线所产生的Delta;R_p（phi;，lambda;）会有明显的差异。在（phi;，lambda;）平面中，我们通过确定短波峰的位置可以得到银膜的表面离子体折射率分布曲线。利用同样的方法，通过第二个峰值我们就可以得到表面有Au涂层的银膜的表面等离子体折射率分布曲线。很明显这两个峰值是不同的，它们的主要差别来源于材料的不同，也就是银膜上有无金涂层，所以这个差异可以让我们了解金膜的吸收特性。从图1中我们还可以看出SPW在介质表面的灵敏度，一个直观的例子就是Delta;R_p可以达到50%。

在波长lambda;的范围为0.4—0.6mu;m时，对于Au膜来说，介电常数还有一个重要的贡献。这个贡献就是带间跃迁，首先产生跃迁的边带是能够产生边缘吸附作用的费米能级中的边带，其次这两个边带还要是满d边带和s—p边带。为了验证我们这里提到的理论，我们改变了参数的表达方式，对ε_f(theta;_i，omega;)来说分别带入3种不同的参数：

1. 第一种表达式为：

ε=ε_a ε_b，

下列参数

ε_a1=P₁-P₂/omega;²， ε_a2=P₃/omega;³,

ε_b1=P₄Re（J）/omega;²，ε_b2=P₅Im（J）/omega;²，

且有

J=（P₆ omega; iP₇）^1/2-[P₆-(omega; iP₇)]^1/2.

第一项对应的是带间跃迁，第二项代表的则是吸收边。与J/omega;²相关的贡献是通过震荡器的分配决定的，振荡器的强度和每两个线性边带相互转化时的omega;^-1有关。

（2）对于参数ε_a1和ε_b1来说，我们可以使用同一种类型的函数来表达它们，此时就需要给出特定的ε_b。我们有这样一个公式：P₄=-2P₅，这个公式在合金材料的光学参数计算中是非常有名的，同时也可以提供给我们虚拟束缚态的带间贡献。

（3）线性函数

ε_f1=a bomega;，ε_f2=c=domega;.

在这个光谱范围内，我们来测试表达式（1）和（2）的准确性，我们利用Au的已知的介电常数，同时这个介电常数也是复杂的。结果表明这两个表达式都可以成功准确的再现这些数值，不过在比较之后可以看出表达式（1）可能会有一个更好的结果。

图2表明ε_f1和ε_f2提供了一层厚度为11.5Aring;的金薄膜（厚度由振荡器测定），这个金膜我们在实验（a）中也考虑到了，它应该相当于第一层镀膜，在图一中有三种曲线来表达，表达方法（1）（实线），表达方法（2）（曲线）和表达方法（3）（点画线）。对于其它所有的Au薄膜（实验（a）和实验（b））来说，它的参数ε_f可以由两种方法给出，一种是表达式给出，一种由图2得出。两种方法给出的ε_f值都有差异，不过对比后发现，表达式给出的ε_f值之间的差异比直接从图2中获得的要小许多。数值计算是用6600台计算机控制数据矩阵电磁计算公式为，最终得出公式R_p，利用加州大学洛杉矶分校计算机图书馆的最小二乘拟合程序对误差给出多层系统均方值。N是实验点的数值，同样也是标准差和矩阵系数。对于实验（a），我们使用的N的数值是152，对于实验（b），我们使用的N的数值是181。对于参数公式，当我们选择公式（3），ε_f1和ε_f2完全可以用不同的且有明显区别的参数来表示出来。这种情况和使用公式（1）、（2）有很大的不同，当我们使用公式（1）或（2）时，用来表示ε_f1和ε_{f2 剩余内容已隐藏，支付完成后下载完整资料}

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