日本自来水厂内药物残留现状及其对人类健康的影响外文翻译资料

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日本自来水厂内药物残留现状及其对人类健康的影响

Dai Simazaki，Reiji Kubota，Toshinari Suzuki，Michihiro Akiba，

Tetsuji Nishimura，Shoichi Kunikane

关键词：饮用水 药物 治疗剂量 水源 水处理

摘要：本研究旨在对日本6座自来水厂和2座工业给水处理厂内原水和处理水中存在的64种药物及其代谢物的现状进行分析。本研究中采用固相萃取柱、液相色谱串联质谱法（LC-MS/MS)、液相色谱质谱法（LC/MC)以及三甲基硅烷衍生化-气相/质谱联用法（GC/MS)等技术，来分析样品浓度。在原水样品中，64种目标物质中有37种被检测到，除了13种物质以外，其最大浓度大多在50ng/L以下，特别是，在大多数水厂中，碘帕醇的残留浓度超过了1000ng/L。原水样品中，除了7种药物及1种代谢物，即金刚烷胺、卡马西平、双氯芬酸、依匹斯汀、非诺贝特、布洛芬、碘帕醇及奥司米韦酸，大多数药物残留及其代谢物都能在常规水处理工艺或新型水处理工艺过程中被去除。包括臭氧化和颗粒活性炭过滤在内的新型水处理工艺，其去除率通常远高于常规水处理工艺。利用目标药物的每日最小治疗剂量与通过饮用水的每日摄入量的比例估计出的暴露边界比很大，因此，通过饮用水摄入这些药物所带来的药理和生理影响是可以忽略不计的。

1.介绍

水环境中的药物活性物质主要来源于人类所使用的药品，包括处方药、非处方药以及兽药。随着分析仪器和技术的进步，自1980年代下半叶以来，分别在欧洲国家、美国以及包括日本在内的亚洲国家的污水、河流、湖泊以及地下水中检测到各种痕量药物及其代谢物（Richardson和Bowron，1985年；Ternes，1998年；Buser等人，1998年；Jones等人，2001年；Kolpin等人，2002年；Nakada等人，2006年；Kim等人，2007年；Managaki等人，2007年；Sui等人，2010年）。这些物质大部分来源于城市污水排放，包括家庭污水和医院污水（Kummerer，2001年），还有小部分来源于畜牧业的农业污水径流以及制药工业废水（Balcioglu等人，2003年；Phillips等人，2010年）。

最近的研究表明，通过新型水处理工艺，例如臭氧化（Ternes等人，2002年；Westerhoff等人，2005年；Hua等人，2006年）、活性炭吸附（Ternes等人，2002年；Westerhoff等人，2005年；Kim等人，2007年）以及反渗透膜过滤和纳米膜过滤（Kimura等人，2004年；Yoon等人，2006年），大多数药物残留可以有效地被去除。另一方面，有报道指出常规水处理工艺对药物的去除率并不高，如大多数情况下中、小水型水厂中采用的氯化（Ternes等人，2002年；Westerhoff等人，2005年；Simazaki等人，2008年；Benotti等人，2009年）及化学混凝沉淀法（Westerhoff等人，2005年；Simazaki等人，2008年）。因此，这也表明，原水中的药物残留可能会存在于常规水处理工艺流程中，并出现在处理水中。

实际上，在处理水甚至世界各地的自来水中，已经发现了一些药物及其代谢物。Benotti等人在美国18座自来水厂中采集了处理水样品，并发现了9种药物（Benotti等人，2009年），且至少在7个水厂中发现了阿替洛尔（beta;阻滞剂）、卡马西平（抗癫痫剂）、吉非罗齐（血脂调节剂）、甲丙氨酯（抗焦虑药）和苯妥英（抗癫痫剂）。其中眠尔通的浓度最大，为42ng/L，但9种药物的平均浓度低于10ng/L。某欧盟环境水域药物产品项目（KNAPPE)总结了欧洲国家水环境中药物的现状（Sadezky等人，2010年）。他们在德国饮用水中发现了12种药物，包括安替比林（抗炎药）、卡马西平、碘帕醇（造影剂）以及降固醇酸（血脂调节器的代谢物）等，其最大浓度分别是降固醇酸的170ng/L和安替比林400ng/L。他们同时在法国和意大利的饮用水中分别发现了6种和5种药物。世界卫生组织最近报道，原水中药物的浓度通常低于100ng/L，包括地表水和地下水在内，且处理水中药物的浓度通常低于50ng/L（世界卫生组织，2012年）。

令人们担心的是，人们可能会无意中通过摄取饮用水而接触到这些药物。因为大多数药物具有药理和生理活性，并可能在极低的浓度下影响人体体内平衡机制。故有关饮用水中药物残留所引起的人类健康风险评估由此展开。英格兰和威尔士的饮用水检察署（DWI)利用396种药物的最小治疗剂量（MTD)，来确定影响人类健康的重要依据。他们通过模型计算估计出饮用水中各种药物的浓度，然后比较每种药物的最小治疗剂量和最大摄入量来确定暴露边界比(MOE)，其值通常大于1000。故饮用水检察署得出结论，通过饮用水摄入药物并不会有明显的健康风险（饮用水检察署，2007年）。为了进一步开展人类健康风险评估，Snyder等人制定了62种化学物质的日容许摄入量（ADI)，包括20种药物及其代谢物在内。从多种动物及人类毒性试验中，他们总结出药物的无可见有害作用水平（NOAEL)或最低可见有害作用水平(LOAEL)，根据试验中药物在处理水中的最大浓度计算饮用水等效水平(DWELs），并将其与该药物的日容许摄入量比较，确定暴露边界比。经计算，每种药物的最小暴露边界比的数量级均超过100，故对人类健康不会产生明显的负面影响（Snyder等人，2008年）。另一种方法是，对于缺乏毒性资料的化学物质，应用毒理学关注阈值（TTC），推导出其安全水平。Mons等人提出了由于人为因素引起饮用水中产生的污染物的目标值，包括药物在内，并将其作为荷兰监管标准的补充内容。他们将单个具有基因毒性的化学物质和类固醇激素类化学物质的目标值定为0.01mg/L，并将单个有机化合物的目标值定为0.1mg/L，同时将其总值的目标值分别定为0.01、0.01和1.0mg/L（Mons等人，2013年）。

在本次研究中，自2006年到2010年，日本6座自来水厂和2座工业给水处理厂内原水中均检测到64种药物及其代谢物的存在，并在6座自来水厂内处理水中也能检测到。该研究对饮用水中药物残留对人类健康的影响也进行了讨论，分析方法采用最小治疗剂量法。

2.材料与方法

2.1目标药物的选择

原水和处理水中64种药物及其代谢物被选为调查目标，其中包括27种抗炎药、13种抗过敏药、9种抗生素、3种抗癫痫药、3种血脂调节剂及其代谢物、2种抗精神病药、1种抗震颤麻痹病、2种造影剂和3种抗流感药及其代谢物（表1）。选择这些药物及其代谢物的方法在其他地方有所描述（Simazaki等人，2014年）。简单地说，最近日本市场上的126种药物是在通过文献综述和数据库检索进行初步筛选的基础上被选定的。初步筛选的标准是：（a）在处理水中检测出或在水环境中检测出其含量大于1.0mg/L；（b）属于日本常用化学产品库存；（c）通常用于饲养牲畜或内陆养鱼的饲料；（d）广泛关注的药物（如抗精神病药和抗流感药）。考虑到某些因素的影响，如目标药物在水环境中的存在与迁移变化（即国内产量、人体排泄率、在给水处理、污水处理及水环境中的降解）、通过参考它们的最小治疗剂量或日容许摄入量可能会给人类健康带来不利的影响及仪器分析方法的可用性，目标药物的范围进一步缩小。由于液相色谱串联质谱法发展较晚，抗生素、红霉素和罗红霉素到2007年才被加入成为目标药物。考虑到奥司米韦的消费量在日本大幅增加，2009年又增加了抗流感药、奥司米韦及其代谢物。

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