铸铁管在紫外/氯气消毒的饮用水系统中的腐蚀和生物膜特性外文翻译资料

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铸铁管在紫外/氯气消毒的饮用水系统中的腐蚀和生物膜特性

文章信息

文章历史：

2014年1月24号收到

2014年4月10号收到修订版

2014年4月21号接收

2014年5月2号出版

关键词：

生物膜 腐蚀 消毒 水质 饮用水分配系统

摘要

用环形反应器研究紫外/氯气消毒对饮用水配水系统中铸铁管的生物膜和腐蚀的影响。相比于氯气反应器，紫外/氯气环形反应器内会更快的发生钝化现象。对功能基因进行焦磷酸测序分析和主成分分析,会发现紫外线消毒不仅减少了所需的初始氯剂量,也增强了反硝化功能细菌在生物膜上的腐蚀尺度优势。在紫外/氯气反应器中，硝酸盐还原菌（NRB）Dechloromonas通过诱导铁的氧化还原循环，增强氧化铁的形成和四氧化三铁的沉淀，从而表现出很强的抑制腐蚀的功能。而在氯气反应器中，根瘤菌Bradyrhizobium和根瘤菌属，以及NRB鞘氨醇、布鲁氏菌通过产生的铁载体来捕获铁，这种作用的腐蚀抑制效果较弱。这些结果表明,铁制品上微生物的氧化还原循环可能是取得较高的腐蚀抑制效果和对Larsone-Skold指数(LI)低影响的主要因素。这一发现可以应用到饮用水分配系统中水质的控制上。

1、简介

钢铁管道在世界各地的配水系统中使用了几个世纪,基本都会由于化学和生化反应受到腐蚀,导致饮用水质量的恶化(McNeill and Edwards, 2001; Husband and Boxall, 2011)。在铁管的腐蚀过程，铁离子被释放到水中，可以重新沉淀形成腐蚀，也称为结节(Gerke et al., 2008)。 该过程会极大地影响配送系统的水质，不仅通过反应释放氢氧化铁（红水），而且还通过反应产生氯化消毒副产物(Chun et al., 2005)，硝酸盐 (Hansen et al., 1996)或天然有机物(NOM) (Nawrocki et al., 2010)。典型的铁腐蚀产物可能由铁氧氢氧化物（针铁矿、纤铁矿（）、磁铁矿（Fe₃O₄）、赤铁矿（Fe₂O₃）、氢氧化铁（Fe（OH）₂）、氢氧化铁（Fe（OH）₃），和菱铁矿（FeCO₃）组成(Wang et al., 2012)。铁腐蚀产物的具体成分和结构尺度与水质变化以及水力条件密切相关(Chun et al .,2005)。

最近,据Shi et al.报道,在北京饮用水分布系统中,管道输送地表水时形成比较严重的腐蚀,而管道运输地下水时会出现呈鳞片状的较薄的腐蚀(Yang et al., 2012)。此外, 从2008年10月开始，从邻近省份长途运输源水取代了80%的本地源水,严重红水的现象只发生在地下水管道运输中,地表水管道运输不会出现红水。铸铁管腐蚀产物的结构和特征对饮用水配水系统（DWDS）的水质影响很大。环境因素如金属类型、重力水的化学成分、电化学和微生物，也会影响腐蚀速率和腐蚀产物的成分（Borenstein，1994）。微生物影响腐蚀(MIC)一直被人们关注，主要是它在腐蚀进程中起着复杂的作用：它可以促进或抑制腐蚀。最近越来越多的研究表明一些细菌生物膜对金属的锈蚀有抑制作用（Zhang et al.，2010；Dubiel et al.，2002）。例如，腐蚀抑制是由于三价铁离子还原成亚铁离子量的减少和耗氧量的增强引起的，这两者都是由铁呼吸作用和细菌呼吸派生(Dubiel et al., 2002)。腐蚀过程和腐蚀产物会被水中和生物膜中细菌的特点所影响。然而,饮用水系统中微生物之间的关系和腐蚀尺度的特点仍未进行系统的调查。

在生物膜控制中，消毒是除了病原体控制之外的一个关键步骤，特别是前段管道的消毒。连续的紫外线和氯消毒是控制分配系统中异样细菌增殖的一个潜在方法(Murphy et al., 2008). Rand et al. (2007) and Murphy et al. (2008) 也报道说，在污水和生物膜上连续使用紫外线和氯消毒比系统单独使用氯消毒能达到更好的细菌去处效果，能使饮用水分配系统有较好的水生物稳定性。但是，据我们所知，目前为止细菌群落的特征和不同消毒方法对应的腐蚀还没有被研究。

本研究的主要目的是利用环形反应器调查连续使用紫外灯和氯对铸铁试样的腐蚀和生物膜、DWDS中水质的影响，并用单独使用氯气作为对照。在两个环形反应器中，腐蚀过程和腐蚀产物通过电化学和物理化学方法来分析。实时定量PCR（qPCR）用于检测腐蚀产物内生物膜的生物群落的变化，主要是通过检测特定的几组：全部细菌的16S rRNA基因和脱氮连接器的功能基因nosZ,nirK和nirS，。 焦磷酸测序是用于监测生物膜微生物群落多样性的变化及腐蚀相关细菌。用这种方法讨论腐蚀和生物膜的关系。

2、材料和方法

2.1、材料和准备

该研究中使用的铸铁管是由以下物质组成：C 19.08%, O 6.09%, Si 2.06%, Ca 0.58%, P 0.65%, S 1.60%, Fe 65%, Cu 1.98%, Mn 0.92%, Zn 2.04%。实验前，试样用一系列砂砾（180,500,800和1200）碳化硅能源纸把表面打磨光滑。抛光试样用无菌去离子水冲洗三次，用丙酮除油污，接着用70%的乙醇杀菌8h，然后在层流柜上进行无菌干燥处理。再把这些试件用紫外光照射30min，然后在使用前称重。

2.2、配电系统模型

两个环形反应器（ARs）（1320LJ，BioSurface，USA），安装了模拟饮用水分配系统。该环形反应器由同心玻璃柱和安置旋转试样的铸铁内桶组成（每个反应器内可放置20个试样）。为适应生物膜生长, 每个试样都具有17.5cm²的暴露表面积。两个反应器在平行条件下运行，即操作时，都采用50rpm的旋转速度，其转换为剪切应力为0.25 N/m²，对应于100mm直径光滑管内0.3mu;m/s左右的溢流速率（Wang et al.，2012）。反应器水力停留时间是6h，通过2.5mL/min的喷射率测定。所有玻璃表面和其他任何暴露的表面被铝箔覆盖，以减少系统内光合作用发生的可能性。

在一个环形反应器内，水的支流首先被紫外线以40mJ/cm²的强度照射。在启动试验之前，紫外线灯要进行清洗，在70％的乙醇内浸泡24h。对水流的影响通过紫外线辐射计测定。然后，用游离氯对环形反应器内的水流进行二次消毒。氯从次氯酸钠（次氯酸钠）的贮备溶液中给药。另一个环形反应器只用游离氯来进行二次消毒（图S1）。两个环形反应器分两个阶段操作。在第一阶段，通过在两个环形反应器中添加次氯酸钠得到初始氯，最后浓度大约0.85mg/L。50天后，环形反应器内形成相对稳定的腐蚀。然后,在第二阶段,为了保证两个环形反应器内的出水余氯的浓度为0.08 mg / L,将不同质量的NaClO投入到支流中。此外，两个环形反应器内铸铁管的腐蚀在300天的时候达到稳定，形成的腐蚀的稳定性由大量腐蚀性水来测定，所用水的量也伴随着Larson-Skold指数的增加而增加。通过添加硫酸钠，利用硫酸根离子使Larson-Skold指数集中在2,4,8，氯气反应器中硫酸根离子的含量在182，412,872mg/L，紫外/氯气反应器中硫酸根离子的含量在187,417,878mg/L。LI通过以下式子计算：

2.3水质分析

在中国北方的自来水厂中测试水(表S1)经过化学沉淀和絮凝,沉淀,砂滤,生物活性碳过滤(进入接触絮凝池之前)处理。所有的样本在处理之前保存在4℃环境下。

两个反应器内的废水每周都要收集。水质参数,如浊度、阴离子、总铁和余氯,需要用标准方法反复测量三次（中国2002年EPA）。总铁和浊度的数据要根据三个测量值的算术平均值来计算标准差。溶解有机碳通过总有机碳分析仪进行分析 (Phoenix 8000; Tekmar-Dohrmann,USA)。使用方差分析来分析两个反应器水质参数的差异，所有关于抽样的信息都显示在期刊Supporting Information上。

2.4腐蚀率测量

用减重法来确定腐蚀速率。简单地说，刮试片用70％乙醇漂洗，用棉签轻轻擦去，经过一天的冷冻干燥之后称重，以确定重量损失。腐蚀速率用下面的公式来计算：

腐蚀速度（mm/year）

其中，是重量损失,g；A是试样的表面积,cm²；D是在的测试试样的密度，g/cm³；T是腐蚀时间,h。此外，所有的电化学测量方法在期刊Supporting Information上进行了描述。

2.5腐蚀特征尺度

用X射线粉末衍射仪(XRD)来分析结晶相。腐蚀产物的形态是由发射扫描电子显微镜（FESEM，日立，SU8020）在1.0KV下进行检查。

2.6 454焦磷酸测序

DNA用快速DNA旋转试剂盒（Qbiogene, Solon, OH）提取，一式三份，并混合均匀。所有的DNA样本都储存在-80℃条件下。引物341F（50-CCTACGGGAGGCAGCAG-30）和1073R（50-ACGAGCTGACGACARCCATG-30）被用来扩增16S rRNA基因的部分区域（V3-V6）（Lai et al.，2014）。在PCR引物前嵌入12个碱基纠错格雷码来标记，并且为焦磷酸测序进行凝胶纯化(Li et al., 2013)。在Majorbio生物医药科技有限公司的GS FLX钛平台上进行焦磷酸测序。所有原始序列数据用Mothur软件处理(Zhao et al., 2011)。在这个过程中一些序列被移除，其中包括长度短于200的基点，错配的引物和质量低于25的物质。Mothur 常被用来将相同性大于等于97%的操作分类单元（OTUs）聚集在一起。代表序列的分类位置在SILVA数据库(http://www.arb-silva.de/)上进行了系统的分类(Zhao et al., 2013)。主成分分析（PCA）已被用于联系物理化学和克隆文库矩阵(Bouskill et al., 2012)。这些主要用于联系基因水平的细菌和腐蚀电流密度(icorr)。

2.7定量PCR实验

通过使用定量PCR7300系统和7300系统SDS软件（Applied Biosystems），对引物针对nirS,nirK,nosZ和16S rRNA基因进行定量PCR(qPCR)分析。该分析程序在期刊Supporting Information上进行了描述。

3.结果

3.1氧气消耗和铁释放

两个环形反应器在第一阶段开始的50天，初始氯剂量在环形反应器的支流中大约为0.85mg/L，废水中为确保相对稳定腐蚀所需要的残留氯的含量很难被测定。两个反应器在这个时期的初始氯(p=0.18)和余氯(p=0.53)通过方差分析（如S2）发现没有明显的差异。这个阶段的紫外/氯气反应器，在开始20天，废水的总铁浓度达到0.52mg/L，然后到大约50天时逐渐稳定在0.11mg/L（图1）。对于氯气反应器，总铁浓度为0.25mg/L，20天之后稳定在0.1mg/L（图1）。在大约50 d时浊度值大致稳定 (图S3)。两个环形反应器在方差分析时表现出相近的铁浓度(p=0.37)和废水浊度(p=0.26)。铁释放和浊度的变化表明, 大约在50天的时候建立相对稳定的腐蚀规模。

在第二阶段中，为使两个环形反应器余氯浓度相同（0.08mg/L），紫外/氯气反应器用较低的初始氯剂量（大约在2.02mg/L）,氯气反应器大约在2.35mg/L。一个显著差异就是两个环形反应器内的初始氯剂量（p=0.0001）通过方差分析发现有显著不同。另外，随着时间的增加，紫外/氯气反应器需氯量从2.17mg/L降到1.83mg/L.表明铁腐蚀速率随着时间增加而大大减少（图S2）。对于第二阶段铁的释放，紫外/氯气反应器的废水的总铁浓度稳定在大约0.11mg/L（图1B），而氯气反应器,在40天之前总铁的释放有一个明显的增加（平均为0.20mg/L），接着总铁水平达到稳定值，大约在0.14mg/L（图1B）。总之，在第二阶段，氯气反应器的废水浊度（平均在0.37NTU）要比紫外/氯气反应器的浊度（平均在 0.27NTU）高（图S3）。通过方差分析可以看出两个反应器在第二阶段的总铁含量（p=0.0001）和浊度（p=0.003）有明显不同。

图1——表示50天之前（A）和之后（B）在两个反应器的污水中释放的总铁含量。误差线表示标准差

许多研究表明铁释放和Larson-Skold指数（LI）之间存在明显的线型关系，高腐蚀率往往发生在水域的LI大于1.2时(Melidis et al., 2007; Ishii and Boyer, 2011)。因此，通过对水腐蚀性和LI的研究，判断两个反应器腐蚀尺度的稳定性。伴随硫酸钠的增加，支流中LI从1.2增加到2,4,8。相对的，紫外/氯气反应器的废水中总铁（如图1B）和

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