溶解性有机质对红霉素光化学转化的影响开题报告

1. 研究目的与意义

抗生素作为用于治疗各种非病毒感染的药物，近年来被广泛用于医疗、水产养殖、农业和畜牧业中，并通过多种渠道排入到环境水体中，暴露、迁移、转化过程中的抗生素对生态环境及人类身体健康会造成一定的影响和危害。大环内酯类抗生素是全球第二大用量的抗生素，其通过污水处理厂出水排放等途径进入水环境后，可通过生物降解、吸附和光化学转化等途径从水环境中消除，其中，光化学转化是其自然衰减的重要途径。水环境中普遍存在的溶解性有机质（DOM)对抗生素的光化学转化具有重要影响，但是DOM对大环内酯类抗生素光化学转化的具体影响及机理都不清楚，因此本课题将重点研究水中溶解性有机质对红霉素光化学转化的影响及其机理，以为大环内酯类抗生素的生态风险评估提供依据。

2. 国内外研究现状分析

曾超等研究了腐殖质对β1受体阻滞剂阿替洛尔其光降解途径的影响，结果表明，阿替洛尔在模拟太阳光照射下不能直接光解,具有很强的光稳定性和抗氧化性。不同来源的腐殖质对阿替洛尔光解影响不显著。通过自由基探针淬灭实验发现腐殖质中使阿替洛尔降解的活性成分为羟基自由基,腐殖质浓度越高,产生的羟基自由基度越大,浓度在 5.0-10.4X10^-16mol/L；腐殖质在与不同离子共存时对阿替洛尔光降解具有不同的作用。阿替洛尔在天然水平硝酸根溶液(1.0 mM)中能快速光降解,半衰期为2.5 h。加入5.0mgC/L水体腐殖质可使阿替洛尔光降解速率减小到原来的一半。这种抑制作用主要来自于水体腐殖质对硝酸根接收模拟太阳光的屏蔽作用和对硝酸根产生的羟基自由基的淬灭作用；在天然水pH水平6.0-8.0范围内,铁离子主要以Fe(OH)2 形式存在,对阿替洛尔光化学活性很弱,但加入腐殖质（5mgC/L)后,腐殖质中的羧基能够与铁离子络合形成铁-羧基络合物,该络合物能够被光激发产生配体-金属电子转移,产生亚铁离子和大量的羟基自由基,使阿替洛尔在铁离子溶液中的降解速率加快,半衰期在5-14 h,且在pH在5.0-8.0范围内降解速率不受pH影响。何占伟研究了环丙沙星在水溶液中的光化学降解，研究表明，腐殖酸对环丙沙星的光降解主要起抑制作用，并且随着浓度增加抑制作用也越强。这主要是由于腐殖酸的光屏蔽效应和自由基猝灭作用造成的。而且腐殖酸加入到溶液后会使水溶液的pH降低，抑制环丙沙星的光降解。

Werner等研究表明对于大环内酯类抗生素( 如泰乐菌素) ，曾有研究发现其光化学反应动力学包括两个阶段: 首先发生光致异构，反应较快; 而后发生光降解，反应较慢。这两个阶段均可用一级反应动力学方程表征。Keisuke Ikehata, Naeimeh Jodeiri Naghashker, Mohamed Gamal EI-Din等人研究发现大环内酯类抗生素红霉素表现为先快后慢的光降解反应特征。孙兴霞研究了水中磺胺类抗生素的光降解及富里酸对其光降解的影响，结果表明：（1）磺胺二甲基嘧啶自敏化光解是通过自敏化产生的OH起作用，¹O₂不能使其降解；磺胺甲噁唑自敏化光解是通过自敏化产生的OH和¹O₂共同起作用；（2）水中富里酸浓度较高（20,50,100mg/L）时会促进磺胺二甲基嘧啶的光降解，浓度较低时（2 mg/L）不利于光降解；对于磺胺甲噁唑，低浓度富里酸（0.2,2 mg/L）会促进其光降解，高浓度富里酸（20,50,100mg/L）则抑制其光降解。

3. 研究的基本内容与计划

研究内容：

本课题以典型大环内酯类抗生素红霉素为对象，研究（1）研究不同浓度溶解性有机质（dom）对红霉素光化学转化效率的影响；（2）研究不同浓度dom对红霉素光化学转化动力学的影响，初步分析探讨dom对红霉素光化学转化的影响机理。本课题的研究结果可为红霉素的生态风险评估提供理论依据。

研究计划：

4. 研究创新点

大环内酯类抗生素使用量大，环境检出频率高，生态风险高，其在水环境中的光化学转化决定了其环境归趋和生态风险，但是目前关于溶解性有机质（DOM）对其光降解的影响及其机理尚不明确。

因此，本课题主要以典型大环内酯类抗生素红霉素为研究对象，通过研究DOM对其光化学转化的影响，为其生态风险评估提供科学依据。