1. 研究目的与意义、国内外研究现状(文献综述)
课题意义:纺织工业的染料废水的处理是全球环境关注的问题。全世界每年约有28万吨纺织品染料在工业废水中排放[1]。含有偶氮结构的染料被纺织工业广泛使用,占所有商业染料的50%以上[2]。这些染料是不可生物降解及毒性很大[3],在低浓度(1ppm)下也会对水生植物产生影响,影响水的透明度[4],限制了水生植物光合作用[5]。为了解决这类污染,许多基于物理,生物和化学方法的研究,通常,物理方法(例如絮凝,吸附和膜过滤)会产生二次污染,没能破坏物质的分子结构,没有真正实现目标污染物的降解[6]。生物、化学方法处理有一定的效果,但是耗费量大、不能根除并且反应条件苛刻。利用强氧化性物质(例如羟基自由基)的高级氧化工艺(advanced oxidation processes,aops),成为处理有机污染物的替代方法[7]。利用掺硼金刚石(boron-doped diamond,bdd)电极催化剂降解有机染料是近年来的研究热点,其优势为宽电势窗特性,处理效果好,无二次污染,电极材料稳定性好等[8],许多难降解有机污染物如酚类[9]和除草剂[10]等均可在bdd电极上实现彻底降解矿化。
国内外研究进展:el-ghenymy[11]团队在ph 3.0和电流密度在33.3和150 ma cm-2之间,利用掺硼金刚石阳极电极在分池式和未分池式反应器中的阳极氧化研究了100 ml 0.52-6.34 mm金橙g偶氮染料溶液脱色率和矿化作用。在这两个系统中,有机物bdd阳极产生的羟基自由基破坏。在更大的电流密度下,0.52 mm金橙g染料的溶液在两个反应器中都以更快的速度完全脱色。分池式总是比未分池式反应器更快地脱色。在电流密度大于等于66.7 ma cm-2的情况下,在不到330分钟的时间内分池式反应器就可以达到总体矿化作用,而在未分池式反应器中中,对于150 ma cm-2的总体矿化时间最长可达420分钟。
vasconcelosa课题组[12]利用bdd / ti电极对活性黑5(rb5)染料进行电化学氧化,并且使用液质联用分析法鉴定的中间体和副产物的降解途径。施加低电流密度(50 ma cm-2)时,可以实现rb5溶液中完全脱色。结果发现bdd/ti电极表面产生的oh可以破环染料分子中的芳香环及发色基团,进而氧化成小分子的脂肪族化合物(如草酸),最后变为无污染的co2。mei[13]课题组使用一种新颖的三维大孔bdd(3d-bdd)泡沫电极,该电极具有均匀分布的孔结构和相互连接的网络,与二维bdd电极相比,3d-bdd电极的电活性表面积增加了约20倍,rb-19的电化学氧化反应速率常数增加了约350倍。使用2d-bdd电极进行电化学氧化rb-19染料的对照实验,相同的条件下,在0.3a的低电流下,3d-bdd电极可以在90分钟内实现100%的脱色和84.46%的矿化率,3d-bdd电极在rb-19处理中表现出比2d-bdd电极明显优异的电化学催化氧化性能。
2. 研究的基本内容和问题
i 研究目标:
(1)确定降解选定的金橙Ⅱ染料的最佳工艺条件;
(2)研究并推断选定的金橙Ⅱ染料在bdd电极上的降解机理;
3. 研究的方法与方案
研究方法:(1)研究各个条件对金橙Ⅱ的去除率,确定最佳降解条件;
(2)采用紫外可见分光光度计测定反应过程中金橙Ⅱ染料浓度,建立反应动力学模型,计算脱色率,进行统计学拟合,考察金橙Ⅱ的去除效果;
(3)利用液相色谱、液质联用技术分析测定反应过程中有关中间产物,推测反应机理;
4. 研究创新点
特色或创新之处采用统计学方法进行试验设计和统计分析,并比较中心复合设计(CCDs)和Doehlert(DM)设计两种方法的优缺点。
采用BDD电极降解金橙Ⅱ染料,确定BDD电极降解实验采用的金橙Ⅱ染料的最佳工艺条件和可能的作用机理,这方面的研究结果在至今的国、内外有关期刊中鲜有报道,因而本项目研究内容有较高的创新性。
5. 研究计划与进展
研究计划及预期进展(1)2019.11.~2020.1.完成施加电流密度、支持电解质浓度、流速等因素对金橙Ⅱ染料电化学降解效果的影响;
(2)2020.2.~2020.3.完成反应机理的推测以及统计学分析,统计学方法对比各因素之间的相互关系;
(3)2020.4.~2020.5.撰写毕业论文。
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