1. 研究目的与意义
生物质是一种可替代化石资源获取液态燃料和化学品的可再生资源。
吡咯烷酮作为一种新型生物质基化学品,具有高极性、高化学稳定性、热稳定性、高沸点、低毒性、低蒸汽压及无腐蚀性的特点,可用于润滑油精制、芳烃萃取及丁二烯回收等工业中。
乙酰丙酸乙酯氢转移加氢制备吡咯烷酮因工艺简单、对环境影响较小,被认为是一条非常有发展潜力的转化途径,然而目前多使用昂贵的催化剂,经济成本较高。
2. 国内外研究现状分析
2014年abeda 等报道了采用pt-moox/tio2催化剂催化el制备吡咯烷酮,产率达99%,文中指出pt-moox / tio 2的酸性位点和la的羧基基团以及中间体之间的酸碱相互作用让其有很高的活性。
2016年vidal等报道了使用pt/tio2和pt/tio2-nt催化剂,产率达到了94%和97%,后者比前者有更优异的化学选择性和可重复性。
张建等使用pd/zro2催化剂,产率达98.7%,优异的催化性能合理归因于zro2载体,其具有强的路易斯酸性以增强氢化 - 胺化反应并阻碍副反应发生。
3. 研究的基本内容与计划
本项目拟从以下几个方面研究乙酰丙酸乙酯氢转移加氢制备吡咯烷酮的研究:合成不同比例(10:3 10:5 10:7)、载体(AL2O3、ZrO2、TiO2等)和载量的铜镍双金属催化剂,考察催化剂用量(80mg、100mg、120mg等)、反应时间(10h、12h、14h、16h等)、温度(120℃、140℃、160℃等)、溶剂(异丙醇、仲丁醇等)对体系的影响,尝试不同胺与乙酰丙酸乙酯反应,如苯胺、苄胺、正辛胺等,催化剂的回收及循环利用,催化剂表征(XPS、XRD、TEM)。
4. 研究创新点
本项目选用多种价格低廉的金属盐催化剂,在温和下实现乙酰丙酸乙酯一步、高效转化为吡咯烷酮。
旨在降低反应的成本并提高反应的速率。
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