1. 研究目的与意义
水滑石类材料又称双金属氢氧化物(ldhs),它是一种重要的阴离子层状无机材料,其典型的镁铝水滑石化学式为:[mg6al2(oh)16co3]4h2o,层板上的离子可被半径相近、电荷相近的金属离子取代而使层板电荷密度可调、层间阴离子可交换,有利于多种功能离子的引入而受到人们的广泛关注,其在吸附、催化、离子交换等方面具有巨大的应用潜力[1-3],是现今国内外研究的热点之一。
自然界存在的水滑石是镁、铝的羟基碳酸化物,后来人们合成了各种类型的类水滑石化合物(hydrotalcite-like compounds,简称htlcs,是水滑石中的mg2 ,al3 ,被其他同价离子同晶取代后的化合物,它在结构上与水滑石相同。由于htlcs具有离子交换性,又具有孔径可调变的择形吸附的催化性能。
目前水滑石及其焙烧产物作为阴离子污染物(如茜素黄 gg、弱酸性染料亮蓝 r、阴离子染料酸性蓝 80、酸性红88 等)的吸附剂已有不少报道[4-7],且吸附效果明显。
2. 课题关键问题和重难点
本课题采用共沉淀法合成出一系列镁铝镧摩尔比不同的镧掺杂水滑石(la-ldhs),改进水滑石的表面和结构特征,用xrd、ft-ir对其结构及性能进行了表征,并将镧掺杂水滑石的焙烧产物(la-ldhs-450)用于刚果红染料废水的吸附。考察其镁铝镧摩比、吸附剂投加量、吸附温度及刚果红浓度对吸附效果的影响因素。
难点:采用共沉淀法引入稀土离子 la3 对其进行掺杂,改进水滑石的表面和结构特征。并将其焙烧产物用于刚果红染料废水的吸附。
控制条件:(1) 按mg/al投料比为3.0进行反应,控制x(al3 )/x(la3 )=8:1、18:1、23:1的配料比。
3. 国内外研究现状(文献综述)
水滑石是指由类水滑石和水滑石以及插层化学产物以此来柱撑水滑石构成具有层状结构的阴离子材料。其结构和物理化学性质具有特殊性,在阴离子可交换性、吸附性能、带电性质、催化性能等方面具有比较好的价值,所以被广泛应用在载体催化剂、催化剂、医药、污水处理剂、医药载体等众多领域。一般的水滑石mg6al2(oh)16co34h2o是天然存在一种的矿物[1],然而我们所知道的天然存在的水滑石中镁铝水滑石比较常见,但是天然存在的镁铝水滑石层间阴离子也有局限性。尽管如此,天然存在的镁铝水滑石在全球范围内依然不多,所以人工合成的镁铝水滑石逐渐引起了人们的重视。
|_7p它最早是1842年由瑞典circa发现的,是以mg,al为主成分,结构非常类似于水镁石,化学通式为可用通式表示为:[m(Ⅱ) 1-xm(Ⅲ ) x(oh)2]x [ax/nn-]mh2o,式中:m指层板阳离子,x为 ldh的参数结构[3]。天然镁铝水滑石在世界范围内的储量非常有限,且多以蛇纹石或尖晶石等变体形式存在,通常还含有白云母、叶绿泥石等等,其典型的镁铝水滑石化学式为:mg6al2(oh)16co34 h2o[4~5]。
水滑石有许多特性:(1)特殊的层状结构。晶体场严重不对称,阳离子在层板上的晶格中,阴离子不在晶格中,而在晶格外的层间。(2)碱性。htlcs的碱性与层板上阳离子m的性质、m-o键的性质都有关系[3,6]。(3)酸性。htlcs的酸性不仅与层板上金属离子的酸性有关,而且还与层间阴离子有关[3,6]。(4)稳定性。htlcs经焙烧所得的复合金属氧化物仍是一类重要的催化剂和载体。以水滑石为例,其热分解过程包括脱结晶水、层板羟基缩水并脱除co2和新相生成等步骤。在低于220℃时,仅失去结晶水,而其层状结构没有被破坏;当加热到250~450℃时,层板羟基缩水并脱除co2;在450550℃区间,可形成比较稳定的双金属氧化物,组成是mg3a1o4(oh),简写为ldo。ldo在一定的湿度(或水)和co2(或碳酸盐)条件下,可以恢复形成ldh,即所谓的记忆功能。ldo一般具有较高的比表面积(约200~300m2/g)、三种强度不同的碱性中心和不同的酸性中心,其结构中碱中心充分暴露,使其具有比ldh更强的碱性。当加热温度超过600℃时,尖晶石mgal2o4和mgo形成,金属氧化物的混合物开始烧结,从而使表面积大大降低,孔体积减小,碱性减弱[7]。
4. 研究方案
首先制备镁铝水滑石mg/al 投料摩尔比为 3.0。
在水滑石中掺杂镧:按x(al3 )/x(la3 ) =8:1 18:1 23:1 比例。
改进水滑石的表面和结构特征,用xrd、ft-ir对其结构及性能进行了表征,并将镧掺杂水滑石的焙烧产物(la-ldhs-450)用于刚果红染料废水的吸附。考察其镁铝镧摩比、吸附剂投加量、吸附温度及刚果红浓度对吸附效果的影响因素。
5. 工作计划
第一学期:
第18-19周:查文献,做开题报告及英语翻译。
第二学期:
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