1. 研究目的与意义
随着工业的日益发展,能源枯竭和环境的污染问题已经越来越被人们所重视。寻找新的绿色环保能源已经成为一种科研热潮。近年来,由于工业的发展,人们大量燃烧和使用化石燃料,造成了大量的环境危害,如雾霾,全球气候变暖等等都是严峻的环境问题。目前,半导体光催化还原二氧化碳转换为高附加值的碳氢化合物引起了人们的高度重视。
早在1979年,inoue等人就已经发现了tio2等半导体在光照下能将co2还原为ch3oh和hcoh,随后在1989年,a.y. liu和m.l. cohen通过对si3n4中的si元素使用c元素进行替换,首次对氮化碳的结构进行了理论性预言,在有了理论性结构的基础下,人们于1993年第一次在实验室成功合成了氮化碳。常用的方法有:高温高压法,离子注入法,气相沉积法,液相电沉积法等。由于在实验室里合成高质量的氮化碳单晶存在一定的难度,所以在对氮化碳的相性表征上存在着不确定性。在早期的氮化碳研究中,人们往往是通过对合成的氮化碳进行x射线衍射(xrd)进行表征,然后用所得衍射结果与理论值进行比较,所以在早期的氮化碳研究中,更多的是氮化碳其进行理论的解析和研究。目前在实验室所合成的氮化碳样品和对氮化碳的掺杂和负载,多是以高温煅烧的方法所进行合成。
随着对氮化碳催化剂的深入研究,已经有越来越多的学者加入到对氮化碳的研究中。对氮化碳的研究方向也不尽相同。在对氮化碳的研究中,大都是以对其进行掺杂和负载之后的产物所进行深入研究,如fe、cu等金属的掺杂改变氮化碳本身的结构,以fe、cu离子取代氮化碳上某些离子,从而达到对其性能的改变;再者就是在氮化碳上对其表面进行一层负载,使其本身性能得到一定的加成,从而提高氮化碳的催化效率。本实验课题是对负载性氮化碳所进行研究,通过负载之后的氮化碳样品光催化降解还原co2的效率,以及对所合成的负载氮化碳进行相应的表征,研究其负载后的催化效率提高,最终以催化剂催化产生甲醇(ch3oh)为追踪目标进行分析其催化效率。
2. 研究内容和预期目标
石墨相氮化碳不仅具有独特的电子结构,还拥有良好的化学稳定性,近年来被人们广泛关注,不仅被用作良好的催化剂,而且常常被用作催化剂的掺杂体和负载体。还被用于光催化降解水,有机官能团的性能转换和氧化反应贵金属的负载,是目前光催化降解反应领域的热门研究之一。
通过对相关文献的查阅以及对前人的请教,了解氮化碳的发展以及相关的光催化降解二氧化碳过程。本实验通过合成石墨氮化碳纳米材料和氧化铜,随后对氮化碳进行氧化铜的负载,对其光催化降解二氧化碳的效率进行提高和分析,了解氧化铜负载对其催化效率的影响并找出氧化铜负载的最佳负载量比例。并通过X射线衍射(XRD),透射电子显微镜(TEM),漫反射光谱法(DRS)等方法对所制备催化剂进行相关表征,采用色谱仪对催化剂催化效果进行分析和数据收集,以完成对氧化铜负载氮化碳催化剂催化效率的观测。
3. 研究的方法与步骤
氮化碳纯样的制备:
1.称取4g三聚氰胺放于坩埚中,放入马弗炉中550℃下煅烧2h,待样品冷却后取出;
2.将煅烧后的成品研磨成粉末后待用。
4. 参考文献
[1]黄艳, 傅敏, 贺涛, g-c3n4/bivo4复合催化剂的制备及应用于光催化还原co2的性能, 物理化学学报,31 (2015) 1145-1152.
[2]何志桥, 陈锦萍, 童丽丽, 汤俊涛, 陈建孟,宋爽, biocl/g-c3n4异质结催化剂可见光催化还原co2,化工学报,67(2016) 4634-4642
[3]张金水,王博 王心晨,石墨相氮化碳的化学合成及应用, 物理化学学报,29(2013)1865-1876.
5. 计划与进度安排
(一)第1-3周(2022.3.5-2022.3.25):
阅读文献,完成文献综述和开题报告,外文论文翻译。
(二)第4-7周(2022.3.26-2022.4.22):
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