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1. 研究目的与意义(文献综述)
近十年来,碳材料以其独特的性质和广泛的应用受到研究者们的狂热追捧。随着石墨化碳、碳纳米纤维等各种改良碳材料的产生,这一地位得到进一步提升。其中特别是杂原子的掺杂使得碳材料产生了质的飞跃。掺杂的原子可以有效调整碳材料的亲水性、导电性、碱性以及电荷密度,从而极大地扩展了其应用领域。近年来,n掺杂的碳材料在吸附、电催化以及电池等方面都表现出特有的优势,尤其是在电容器方面的应用,n原子的引入可以提高电解液的浸润性和导电性,并且能产生赝电容。
迄今为止,合成氮掺杂碳材料的方法主要集中在传统的硬模板法、非水相的溶剂诱导挥发自组装法、水相的协同自组装法以及后处理法。目前,非水相的溶剂诱导挥发自组装法和水相自组装法广受青睐。它们成功地避免了预先合成模板的繁琐步骤和牺牲模板造成的浪费。但是,这两种方法都需要对合成条件进行一系列严格的控制,实验参数的变化很容易引起产物的结构、形貌甚至组分的改变。对于非水相的溶剂诱导挥发自组装法而言,前驱体和模板的溶解性、溶剂的选择以及挥发速率的控制都是实验成败与否的关键;而在水相合成中,反应物的浓度、比例、溶液的 ph 甚至搅拌速率都会对产物造成影响。因此,人们迫切需要一种简单、高效甚至无溶剂的新型合成方法。
2. 研究的基本内容与方案
基本内容与目标:试图找出一种无溶剂法合成微米碳球材料的制备方法,通过固态水热法结合反应釜烧结获得微米碳球,在后期的碳化和活化后,可以得到高比表面积的微米碳球。本制备方法工艺简单,避免了溶剂的使用,只采用简单的热处理工艺,实现了固体材料之间的分子分散和组装,而且原料几乎完全反应,无“三废”排放,符合原子经济学和绿色化学的要求。
技术方案及措施:称取间苯二胺,六亚甲基四胺和表面活性剂F-127;放入研体,加入微量去离子水,通过研磨,得到白色胶状物样品;将所得白色胶状物样品装入小烧杯,再放到反应釜,高温烧结并冷却后得到碳微米球材料。六亚甲基四胺与加入的微量水在高温下快速发生水解可逆反应,生成氨气与甲醛,由间苯二胺的氨基与甲醛的醛基发生胺醛缩合反应形成小球,同时,氮原子的孤对电子对可以与碳材料得到大π键形成共轭,继而改善其电化学和催化性能。并通过改变不同反应物的比例来调控其微观形貌,试图得到分散性良好且均一分布的碳球。并通过XRD观测碳球内部的孔结构。
3. 研究计划与安排
1.第1-4周:查阅相关文献资料,翻译相应英文论文。了解实验仪器、材料、表征及测试方法,设计实验方案,了解选题与社会、健康、安全、成本以及环境等因素的关系,撰写开题报告,开题答辩。
2.第5-8周:按照实验方案进行,合成制备多种不同反应物比例的多孔碳微球等产物。
3.第9-12周:采用sem、tem等方法测试材料的显微结构等。
4. 参考文献(12篇以上)
[1] zhang z, zhao h, zhang l, et al. one-potsolvent-free strategy for the facile and fast synthesis of highly enrichednitrogen-doped carbons[j]. the journal of physical chemistry c, 2017, 121(21):11524-11533.
[2] yoshida n, hirota y, uchida y, et al. solvent-freesynthesis and koh activation of mesoporous carbons using resorcinol/pluronicf127/hexamethylenetetramine mixture and their application to edlc[j].microporous and mesoporous materials, 2018, 272: 217-221.
[3] liu f, huang k, wu q, et al. solvent‐free self‐assemblyto the synthesis of nitrogen‐doped ordered mesoporous polymers forhighly selective capture and conversion of co2[j]. advancedmaterials, 2017, 29(27): 1700445.
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