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1. 研究目的与意义（文献综述）
发展清洁、可再生的绿色能源是应对能源危机的重要途径。氢作为新一代绿色能源，以其储量丰富、零碳排放、效能较高等优势，被认为是化石燃料的潜在替代品。电化学分解水技术是目前最富发展前景的制氢技术之一，其中包括了析氢反应(her)。然而，由于her中内在的能量势垒，为了获得较大的催化效率，高过电势是难以避免的。因此，迫切需要合理设计并精细合成性能优异的催化剂，以加快半反应速率，从而有效降低过电势；但这仍然是一个重大挑战。目前，贵金属及其衍生物对her均表现出优异的电催化性能，但它们所具有的高成本和低储量的缺点严重限制了它们的工业化应用。在过去20年中，科学家们为开发高效、储量丰富和低成本的替代品作出了广泛而深入的努力。
二维材料因为缺少第三个维度而具有特殊的光学和电子性质，使其成为纳米材料研究的焦点。在二维过渡金属双硫族元素化合物(2d-tmds)的研究中，一个特别有前途的方法是电催化her。2d-tmds的一个关键优点是，由于纳米片薄至原子级的特性，所有的催化活性位点都暴露了出来。层状tmds由夹在两个硫族元素原子之间的过渡金属原子交替薄层组成。金属和硫族元素原子之间氧化数的差异导致它们之间形成了强离子键，从而保持了纳米片的结构；而各层之间的弱范德华键的存在，则使大块晶体可通过剥离形成单层。不同的过渡金属和硫族元素形成了各种化合物,它们在化学成分上的变化，带来了催化活性上的巨大差异，这为研究其基本性质提供了一个丰富的平台。除了化学组成的可调性外，还可以通过改变晶体结构和应变来提高2d-tmds催化剂的her性能。
对mos2在酸性水溶液中her活性进行的研究中发现，层状mos2在酸性溶液中的主要催化活性位点为台阶边缘上不饱和的s原子。近期的综述对于这类电催化剂的改进策略做了详细介绍，其中包括增加电化学可达阶梯边缘的密度、利用相变和缺陷工程等。通过引入缺陷或氧掺杂，可以大大提高二硫化钼的电催化活性。由于氢气的蚀刻效应，在相对温和的实验条件下，适当地控制刻蚀时间可以显著改善活性位点和电输运性能。因此，探究缺陷的种类、数量和位点对mos2 her性能的影响，对总结tmds材料的电催化性能普适性调控规律具有重要意义。
2. 研究的基本内容与方案
2.1 基本内容
材料制备：利用化学气相沉积(cvd)法合成制备mos2/mose2等tmds二维单层大单晶材料；进一步对其在氢气气流下刻蚀处理。
材料表征：对tmds及tmds/ng复合材料进行结构表征，通过raman、afm、sem、tem等测试技术，得到晶体物相、结晶度、晶体大小、表面形貌、层数厚度的相关信息。同时，在对材料在氢气环境下进行结构改性后，通过raman峰位的偏移等表征手段对材料进行结构性质的测试。
3. 研究计划与安排
第1-3周：查阅相关文献资料，完成英文翻译。明确研究内容，了解研究所需原料、仪器和设备。确定技术方案，并完成开题报告。
第3-8周：按照设计方案，完成cvd法制备mos2和mose2等二维单层大单晶。同时完成样品的raman、afm等物性表征。着手准备mos2/ng复合材料的制备与tem表征。
第8-12周：完成样品的氢气刻蚀处理，根据tem、xps表征结果分析材料的缺陷原子种类、数量及位点。同时氢气刻蚀后样品的原位析氢速率测定，分析缺陷原子种类、数量及位点与析氢活性间的作用规律。
4. 参考文献（12篇以上）
[1]wienschj d, john j, velazquez j m, et al. comparative study in acidic and alkalinemedia of the effects of ph and crystallinity on the hydrogen-evolution reactionon mos2 and mose2[j]. acs energy letters, 2017,2(10): 2234-2238.
[2]yang j, wang y, lagos mj, et al. single atomic vacancy catalysis[j]. acs nano,2019, 13(9): 9958-9964.
[3]kang s, koo j j, seo h, et al.defect-engineered mos 2 with extended photoluminescence lifetime forhigh-performance hydrogen evolution[j]. journal of materials chemistry c, 2019,7(33): 10173-10178.
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