#36807;#28193;#37329;#23646;#31163;#23376;#25530;#26434;OMS-2#20652;#21270;#21058;#30340;#21046;#22791;#21450;#20652;#21270;#20928;#21270;VOCs#24615;#33021;#30740;#31350;开题报告

 2021-08-14 02:53:15

1. 研究目的与意义(文献综述)

挥发性有机化合物(简称vocs)是一种沸点低于260℃,室温下饱和蒸气压超过133pa的易挥发性物质。大多数vocs有毒,是大气污染物的主要成分之一。长期暴露于这些有毒的挥发性物质的气氛中可能对皮肤、呼吸系统及神经系统等造成损伤,严重的可能致癌,甚至致畸。因此,如何处置工业过程中产生的vocs以减小其对环境和人体带来的危害是一个必须解决的难题。目前通常采用的方法是在高温(1000℃)下对vocs进行燃烧处理,但这种方法的能源消耗较大。催化燃烧法是当前最有效的处理vocs的技术之一,所需反应温度比较低(200~450℃),不需要添加任何燃料,直接以空气中的o2作为氧化剂。该种方法几乎能将vocs中所有的污染物氧化成为无毒害的co2和h2o等产物,且具有操作简便、能耗低、反应条件温和、不易形成二次污染等优点,是处理vocs最具前景的方法之一。

而该项技术的关键在于寻找到高效的催化剂。目前,用于该反应的催化剂主要集中在负载型贵金属催化剂和过渡金属氧化物两类催化剂。负载型贵金属催化剂具有使用寿命长、选择性好以及易回收的优点,是目前vocs处理中普遍使用的催化剂。但贵金属资源的稀缺与价格的昂贵在很大程度上制约了该种催化剂的广泛应用。因此,寻找一种经济且催化活性高的非贵金属催化剂以替代贵金属催化剂一直是研究的方向。

另一方面,在过渡金属氧化物中,氧化锰催化剂表现出的催化性能相当优秀,甚至比负载型贵金属催化剂更佳。有研究显示,在所有选用的金属氧化物中,mno2对甲醛表现出了最高的反应活性,其主要产物为co2和h2o。通常认为mno2在氧化vocs过程中遵循mar-van krevelen机理:首先,有机物分子吸附在催化剂表面,随后被表面的晶格氧氧化,然后气体o2去填补形成的氧空位。但不同晶型的mno2催化不同的有机分子的机理略有差别。

影响mno2催化vocs氧化活性的因素有很多,如结构中mn离子空位、mn的平均氧化态、比表面积等等,此外掺杂离子也能改变mno2的催化性能。为了提升mno2的催化性能,通常采用掺杂金属离子的方法进行改性。研究表明,重金属的掺杂可以明显提高mno2的催化氧化活性,如通过掺杂少量的co、cu、fe的氧化物(质量分数1~2%)有利于提高mno2对甲苯和乙酸乙酯的催化活性,然而若负载量过多,由于表面被覆盖,催化活性反而下降。

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2. 研究的基本内容与方案

2.1基本内容

催化剂制备:以mno2作为载体,通过前掺杂法在其结构中引入过渡金属离子,制备出过渡金属离子掺杂的mno2基催化剂;

催化剂表征:对过渡金属离子掺杂的mno2进行催化性能测试与结构表征。通过xrd、sem、bet和n2吸附-脱附等表征手段对其结构及元素组成进行分析,并利用o2-tpo、co-tpr等测试手段对其催化活性进行测试。

2.2研究目标

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3. 研究计划与安排

第1-3周:查阅相关文献资料,完成英文翻译。明确研究内容,了解研究所需原料、仪器和设备。确定技术方案,并完成开题报告。

第4-10周:按照设计方案,制备过渡金属离子掺杂mno2催化剂的制备及催化净化性能评价。

第11-12周:采用sem、xrd、bet等测试技术对过渡金属离子掺杂mno2催化剂的形貌、组成、结构表征进行表征。

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4. 参考文献(12篇以上)

1. genuino hc, dharmarathna s, njagi ec, mei mc, suib sl. gas-phase total oxidation of benzene, toluene, ethylbenzene, and xylenes using shape-selective manganese oxide and copper manganese oxide catalysts. the journal of physical chemistry c. 2012;116(22):12066-78.

2. hernández wy, centeno ma, ivanova s, eloy p, gaigneaux em, odriozola ja. cu-modified cryptomelane oxide as active catalyst for co oxidation reactions. applied catalysis b: environmental. 2012;123-124:27-35.

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4. ma y, li y, mao m, hou j, zeng m, zhao x. synergetic effect between photocatalysis on tio2and solar light-driven thermocatalysis on mnoxfor benzene purification on mnox/tio2nanocomposites. j mater chem a. 2015;3(10):5509-16.

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