1. 研究目的与意义
绿色环保的光催化技术是解决环境污染和能源短缺的有效手段。在太阳能的驱动下,光催化剂能够将光能转换成化学能,促进化学反应的进行,如光分解水制氢制氧、氧化还原去除重金属离子、分解矿化有机污染物、固定转化二氧化碳等。相比传统的物理吸附和化学氧化法,光催化技术在环境保护方面有着显著的优势。因此,探索低成本、高效能的绿色环保光催化材料,对提高太阳能的利用率和推进光催化技术在环境领域的应用具有重要价值。
石墨相氮化碳(g-c3n4)是一种聚合物半导体材料,由于其具有对太阳光有响应、富含氮碳元素、不含金属、无毒无害等显著特征,引起了光催化领域研究者的广泛关注。g-c3n4的制备常选用自然界中碳氮含量丰富、廉价易得的尿素、单氰胺、双氰胺和三聚氰胺等作为前驱物,通过热聚合法、溶剂热法、电化学沉积法和气相沉积法等合成,此类方法制备成本低、操作简单。
目前,尽管有关g -c3n4 在环境污染控制应用方面已开展了一些研究,但由于其自身结构存在的禁带宽度为 2.7 ev,仅可以吸收太阳光中小于 475 nm的蓝紫光,以及具有光生载流子易复合、量子效率低、比表面积小等局限性,这些不足严重限制了其在环境光催化领域的发展。因此,合成具有较大比表面积的催化剂是提高其光催化活性的有效方法之一。研究者们已成功采用硬模板法、软模板法和无模板法制备了纳米线 g -c3n4、纳米棒 g-c3n4、纳米管 g-c3n4和纳米片 g-c3n4等一系列具有不同形貌结构的介孔 g-c3n4。同时,贵金属具有等离子共振效应,将其沉积在半导体催化剂表面,也可增强对可见光的吸收利用率。 石墨相氮化碳是由共平面的三嗪环单元或三聚三嗪环单元组成的层状结构。因此,一方面,层与层之间具有良好的范德华力,得以保持自身的热稳定性;另一方面,a-b 型的堆叠方式减小了层间 π 电子的互斥作用,有利于电子密度的均匀分散,赋予了 g -c3n4 优良的耐磨性和化学稳定性,并在光电化学催化和有机合成催化等领域得到应用。
2. 研究内容和预期目标
实验中,通过简单的溶剂热法成功地制备了二维g-c3n4/biobr异质结和ceo2/biobr的二维结构,最终制备形成了三维结构的g-c3n4/biobr/ceo2光催化材料,极大的提高了光催化作用。
运用扫描电镜分析、xrd衍射光谱图等技术对材料的微形貌、结构和化学成分/状态进行了表征。通过降解罗丹明b (rhb),对可见光诱导的光催化性能进行了评价。与纯g-c3n4和biobr相比,具有2d g-c3n4/biobr异质结以及三维的g-c3n4/biobr/ceo2结构的复合材料表现出增强的可见光降解性能。
3. 研究的方法与步骤
(一)准备10 g的硫脲,用马弗炉加热到550℃,充分搅拌2 h,得到产物,放进烘箱烘干,用研磨杵研磨成细粉,得到g-c3n4样品。
(二)首先,用天平称取3.40g bi(no3)3·5h2o,将药品加到40 ml的乙醇溶液中,搅拌充分反映1 h,得到溶液一;接着,用天平称取0.72 g的nabr,将药品加入到20 ml的去离子水中,搅拌充分反应0.5 h,得到溶液二。然后将溶液二加入到溶液一当中,得到溶液三,用天平称取0.40g pvp(聚乙烯吡咯烷酮),搅拌,充分反应1.5 h,接着将反应好的溶液放在120 ℃的反应釜中,反应12 h ,得到样品,然后将得到的样品放入离心机中分离,最后将离心机中分离出的样品放到60 ℃的烘箱中烘干,通过研磨得到biobr粉末。
4. 参考文献
[1]chen c c, ma w h, zhao j c. semiconductor-mediated photodegradation of pollutants under visible-light irradiation[j]. chem. soc. rev., 2010, 39, 4206-4219
[2]honda k, fujishima a. electrochemical photolysis of water at a semiconductor electrode[j]. nature, 1972, 238, 37-38
[3]wang m,ju p,li j j,et al. facile synthesis of mos2 / g c3n4 / go ternary heterojunction with enhanced photocatalytic activity for water splitting[j]. acs sustainable chemistry engineering,2017,5(9):78787886.
5. 计划与进度安排
2022-2022-1学期17-20周~2022-2022-2学期(1)第1周~第6周(2022.02.24~04.03),查阅资料,细化实验方案,完成开题报告、外文翻译和毕业论文的绪论部分;(2)第7周~第9周(2022.04.06~04.24),变化配比和醇热反应条件,合成一系列CeO2/BiOBr/g-C3N4光催化复合材料;(3)第10周~第12周(2022.04.27~05.15),对材料进行微观形貌、相结构等的全面表征,进行有机污染物的光催化降解实验,整理数据,总结前期工作,完成中期答辩;(4)第13周~第14周(2022.05.18~05.29),改变实验方案,优化合成条件,深入研究复合材料的光催化机理,拟写毕业论文的实验部分;(5)第15周~第16周(2022.06.01~06.12),提交毕业论文、英文翻译等,完成毕业答辩。
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