亚胺分子的不对称还原反应研究开题报告

1. 研究目的与意义、国内外研究现状（文献综述）

课题意义：

手性胺是一类n原子与手性c原子直接相连的胺类化合物，大多具有生物活性，在医药、农药、手性化学、表面活性剂等领域都是非常重要的结构单元。亚胺的不对称还原反应是获取手性胺最直接的方法（图1）。但由于亚胺中cn双键的亲电性太弱，反应活性低；以及在溶液中构象不稳定等问题，亚胺的不对称还原研究进展缓慢。亚胺不对称反应的光学产率往往依赖投入的手性催化剂的性能以及手性催化剂的用量、反应温度、反应时间等反应条件的控制。因此长久以来，研究者们都在致力于寻找高效、负载量低的手性催化剂，然后再进行反应条件的筛选。

2. 研究的基本内容和问题

研究目标：

我们希望能够合成一种普适性广、负载量低、高选择性的手性催化剂，用于不对称还原各类亚胺，并考察各催化剂的对底物的适用范围以及最适反应条件（溶剂类型，催化剂用量，反应温度，反应时间）等。

3. 研究的方法与方案

研究方法：

1）进行文献的调研工作，收集各类手性催化剂和底物亚胺的合成方法，匹配实验室的条件，思考实验的可行性，初步尝试反应策略。

2）合成反应底物亚胺和手性催化剂配体。

4. 研究创新点

1）前人研究的亚胺的不对称还原反应基本都是以h2作为氢源，有时还需要高温高压操作。此条件在实验室内难以实现，且具有极高的危险性。而异丙醇做氢源更加安全，且能避免高温高压操作。在之前的报道中异丙醇基本都是用于亚胺的非对称还原反应，用于不对称还原反应较少，因此我们选用异丙醇作为氢源有一定的新颖性。

2）前人制备的手性过渡金属催化剂所选用的金属基本都是贵过渡金属如铑（rh）、钌（ru）和铱（ir）等，对铜（cu）、铁（fe）、锌（zn）等廉价金属的涉足较少，报道的对映选择性也较差。本课题的催化剂中会涉及一部分上述的一些廉价金属。

3）金属络合物催化剂的保存条件苛刻，且在实验操作须在真空手套箱中进行。我们选择使用一锅法，在反应体系中同时投入金属和配体，让其在体系中形成金属络合物。

5. 研究计划与进展

研究计划及预期进展

1）2019年10-12月

（a）查阅文献，了解该领域研究历程、背景以及现状，完成文献综述