1. 研究目的与意义、国内外研究现状(文献综述)
近三十年来,在我国经济社会快速发展的同时,环境污染日益严重。而与此同时,人们日益增长的物质生活水平使得人们对优良环境的需求越来越高,因此环境污染已经成为当前亟需解决的重要问题。水污染是环境污染的重要方面,而有机污染是当前水污染的一个重要特点。水土中有机污染物主要包括染料、农药、药品及个人护理用品污染物(ppcps)等[1],有机污染物有一定的生物积累性和毒性,以及致畸、致癌、 致突变作用,对人类和生物威胁极大,并且这类污染范围广,排放量大,种类复杂,因此水土资源的净化处理技术正日益成为社会关注的热点问题。
多环芳烃(pahs)主要来自于化石能源的不完全燃烧[2], 是一类具有致癌、致畸、致突变特性的持久性有机污染物,通常只含有碳和氢原子,也可被氮、硫和氧原子取代形成杂环芳烃。然而,传统的水处理工艺和土壤修复技术效率低,不能有效降解此类难降解的有机污染物[3]。高级氧化技术(advancedoxidation processes,简称aops)是20世纪50年代发展起来的一种用于处理难降解有机污染物的技术[4]。高级氧化一般指基于具有强氧化性的自由基氧化分解有机污染物的技术[5]。最常见的强氧化性自由基有羟基自由基 (oh·)和硫酸根自由基(s04·),在难降解有机污染物的处理上都有着广泛的应用。
芬顿(fenton)反应与类芬顿反应是最常见的产生oh·的方法。利用fenton技术降解有机污染物设备简单、操作简便、反应条件温和且反应快速高效。尽管如此,fenton处理技术也有其缺点:(1)fenton试剂中的fe2 和h202利用率不高,特别是fe2 易被氧化成fe3 ,fe3 又易络合有机物进一步影响反应进行;(2)利于反应的ph为2.0—6.0,范围较狭窄,因为当ph较高时,试剂中的铁盐会聚集沉降,从而降低反应效果。为了改善这些缺点,研究者对传统的fenton氧化技术进行了改进,产生了大量的类芬顿氧化技术,比如光fenton氧化技术、微波fenton氧化技术[6]、电fenton氧化技术等[7]。但同时基于oh·的高级氧化也存在许多不足,运行成本高、降解污染物种类受限等因素限制了该技术在实际处理中的运用。因此,寻找更加适用的、经济可行的高级氧化技术成为当前该领域研究的热点。
2. 研究的基本内容和问题
研究的目标:
1.寻找最佳降解底物浓度;
2.探索溶液ph、温度、催化剂和氧化剂用量等因素对ce(iii)-pms体系降解pahs的影响
3. 研究的方法与方案
1、供试材料
铈(iii)盐(乙酸铈),购于上海源叶生物科技有限公司,纯度为99.9%;过一硫酸盐(oxone)购于shanghai macklin biochemical co.;pahs(菲)购自于aldrich chemical co.,纯度>98%;甲醇为色谱纯;丙酮为分析纯。
2、试验设计
4. 研究创新点
本实验选择一种pahs为目标底物,探究在条件相同时ce(iii)-pms-pahs体系对pahs的降解效果,选择合适的剂量,研究底物初始浓度、溶液ph、温度、催化剂和氧化剂用量等因素对此化学氧化反应过程的影响,寻找出降解效果最佳的条件。
据有关研究发现ce(iii)/uv体系光催化降解有机染料和罗丹明b等污染物具有良好效果,但利用稀土离子活化过硫酸盐氧化降解有机污染的研究却罕见文献报道。
本课题的研究意义在于对基于硫酸根自由基的高级氧化法作了新颖有益的探索,研究结果具有一定的理论意义和实用参考价值。
5. 研究计划与进展
2019.11-2020.02 查找相关文献,构建实验思路;熟悉相关仪器的使用,加强实验技能
2020.03-2020.04预实验,正式降解实验,探索影响因素和机理
2020.04-2019.05 整理数据,撰写第一篇小论文
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