缺陷诱导双金属MXene催化还原二氧化碳的第一性原理计算研究开题报告

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1. 研究目的与意义（文献综述）

随着科学技术的发展，人们对于能源的需求日益增加，然而当前世界能源消耗的绝大部分仍来自于以石油、煤、天然气等为主的化石能源。随着化石燃料的日益开采与消耗，大气中二氧化碳(CO₂)浓度已远远超过其安全上限，并且导致了全球温室效应等气候和环境问题。因此，如何稳定控制大气中CO₂浓度是各领域研究者们亟待解决的一大难题。与此同时，CO₂广泛存在于自然界中，是一种潜在的优质碳资源，采用CO₂作为碳化学的基础原料制备各类高值化学品有着无毒无害、易储存、运输安全，使用成本低廉等优势，且有助于实现自然界碳循环平衡。因此对于二氧化碳催化还原的研究有着重要的学术与经济意义。

二氧化碳催化还原面临的重大科学技术难题是催化还原CO₂产品选择性差，催化剂稳定性差及催化效率低，其原因之一是传统使用的块体催化剂往往存在电流密度低、过电势高、产物选择性差、容易失活等缺点。在最近几十年里，纳米科技飞速发展为这一研究领域注入了新的活力。与传统的催化材料相比，二维纳米材料（纳米片）具有更大的比表面积，有利于反应物的扩散；具有更多暴露的活性位点，有利于界面电荷的快速转移。同时，二维材料可以通过异质原子掺杂促进反应物的化学吸附与活化、通过缺陷诱导和外界刺激（电场、应变、光照等）实现对电子结构的调节，有效调节其催化性质。因此，二维材料在CO₂催化还原领域表现出巨大的潜力。

然而，传统的二维材料电子传导能力较差。二维过渡双金属碳化物（MXene）是一种新型的类石墨烯二维材料，具有独特的层状结构和较高的载流子迁移率，被广泛应用于电化学储能和环境有害物质吸附等方面。该材料具有的本征纳米级层状结构、巨大的比表面积和良好的亲水性，优异的导电性，使得其在催化还原CO₂方面有着巨大的潜力。因此本项目将以纳米双金属MXene为主要研究对象，通过第一性原理计算系统研究缺陷诱导的双金属MXene对CO₂捕获与转化中电传输机制的调控、CO₂光催化还原反应的热-动力学的相关性，深化理解CO₂转化机理，为研发高性能CO₂捕获与转化的催化剂和探索催化反应的高效化方法提供指导。

2. 研究的基本内容与方案

（一）研究内容

（1）了解选题背景，即其对社会、健康、安全、成本以及环境等的影响，通过查阅国内外相关文献，对该选题进行深入调研；

（2）学习理解co₂的捕获与转化机理；

3. 研究计划与安排

（1）第1-4周：调研、查阅与课题有关的书籍和相关资料，了解双金属mxene材料的结构以及研究进展；熟悉密度泛函原理和分子动力学原理；熟悉ms和castep程序包的使用；

（2）第2-8周：构筑co₂/双金属mxene结构，利用第一性原理程序包castep优化复合体系的几何结构，计算co₂在双金属mxene的吸附能以及复合体系的电子结构；

（3）第3-12周：计算co₂在缺陷调制的双金属mxene上的催化还原的性能表征，以及反应机制，获得co₂rr反应规律；

4. 参考文献（12篇以上）

[1]. bo ding, wee-junong, jizhou jiang, xingzhu chen, neng li*, uncovering the electrochemicalmechanisms for hydrogen evolution reaction of heteroatom doped m2c mxene (m=ti, mo), applied surface science, 2019, 10.1016/j.apsusc.2019.143987

[2]. luna tie, nengli*, chongfei yu, yanmei liu, siyu yang, hui chen, shuying dong, jingyu sun,shi xue dou, jianhui sunself-supported nonprecious mxene/ni3s2 electrocatalystsfor efficient hydrogen generation in alkaline media, acs appl. energy mater.,2019, 296931-6938

[3]. qingwen guan,junfei ma, wenjing yang, rui zhang, xiaojie zhang, xiaoxiao dong, yuting fan,lulu cai*, yi cao, yilin zhang, neng li*, quan xu, highly fluorescent ti3c2mxene quantum dots for macrophage labeling and cu2 ion sensing, nanoscale,2019,11, 14123-14133