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1. 研究目的与意义(文献综述)
能源开发利用的演进不断推动着世界的进步。当前,全球能源危机愈演愈烈,引发了社会各界减少对化石燃料依赖的思考,也对绿色能源的转化和储存技术提出了迫切的要求。相对于太阳能和风能对天气条件的强依赖性,电化学技术已经成为解决这类问题的一个很有前景的方法。目前,最有效的存储方式是燃料电池或金属空气电池,其中涉及两个重要的反应:电催化氧析出反应(oer)和电催化氧还原反应(orr)。目前用于上述两个反应有效的电催化剂是ruo2和pt等贵金属基材料,但是无论是ruo2还是pt均不能同时作为oer和orr的催化剂,并且pt和ru是地球上稀有的贵金属,这更加严重阻碍了它们的广泛使用。地球资源丰富的过渡金属被证明有oer和orr催化活性,是贵金属基催化剂的理想替代品。
电化学技术以及器件性能想要取得更大的突破需要设计出高效稳定的电催化剂。近年来,金属有机骨架(mof)材料因其高孔隙度(高达90%)、超高表面积(近10 000 m2 g-1)、可调孔径、优异的循环寿命等优点在电化学催化领域引起了研究者的广泛关注。而以普鲁士蓝类似物(pba)作为前驱体制作的mofs材料拥有立方晶系以及开放式框架结构,其独特的空心微纳米结构可以增大电极/电解质接触面积,为电化学反应提供更多的活性位点。但在材料改性(硫化,磷化或氮化)过程中,mofs材料较为规整的形貌特征会被破坏。基于此我们选择以普鲁士蓝类似物(pba)为前驱体,利用盐酸多巴胺作为碳源对其进行碳包裹和改性(硫化,磷化或氮化),精心设计使合成的mof衍生材料同时拥有较好的形貌特征和优异的析氢(her)、析氧(oer)或氧还原(orr)性能,再根据结果相应的构造能源储存与转换的器件将其推广到实际应用。
具体实验包括前期的文献调研,电催化剂样品的合成,所合成样品结构及成分的表征(xrd,sem,edx,tem,xps,bet,roman等),样品的电化学性能测试(极化曲线,cv曲线,稳定性测试等),器件的组装与性能测试(锌空电池,全水解装置等)。
2. 研究的基本内容与方案
(一)研究内容
1.过渡金属(镍、钴、铁、锰等)前驱体的制备
(1)确定金属盐与有机配体之间的比例,进行普鲁士蓝类似物(pba)前驱体的合成。
3. 研究计划与安排
1.第1-4周:查阅相关文献资料,完成英文翻译。明确研究内容,确定实验方案,并完成开题报告。
2.第5-8周:按照实验方案合成样品材料,在实验过程中根据实验情况进行优化调整。
3.第9-12周:对样品进行一系列电催化活性及稳定性的测试,根据测试结果构建合理的器件并测试器件性能。
4. 参考文献(12篇以上)
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