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1. 研究目的与意义(文献综述)
co2气体过度排放对地球上的碳循环造成了一定程度的破坏,同时也伴随着化石能源的枯竭,碳的吸收与储存工程(css,carbon sequestration and storage)应运而生,这是一项可以有效解决co2过度排放、并且为能源可持续发展带来新思路的工程。其优点有三:i将氢能的消耗量降到最低;ii经过一系列化学反应后新得到的燃料便于储存和运输;iii整个工程均使用可再生能源1。
尚处在研究中的css方法包括生物还原、光化学还原、电化学还原等。已知生物还原存在转化酶在高温等不适宜的环境中易失活的缺点;光化学还原技术则存在未经化学修饰的催化剂性能较低,需要进行更深入的改性研究的问题2。电化学还原是指利用电能,对已通入co2气体的体系进行电解,在所施加的电位范围内可以得到一系列产物,包括:co、hcooh、ch4、c2h4、h2等的一类反应3。由于其电解条件可控,电极材料选择范围广、反应性能优越等优点,是近几年研究的热门。在化工产业中,电能输出占比较小,由于co2rr不受反应体系的限制、通过电化学还原co2得到的c2h4和co是关键的化工原料等原因,其发展前景十分广阔3。
尽管co2rr具备了以上优势,但仍然存在以下几个问题亟待解决:i产物虽然多种多样,由于co2rr的产物主要为co、h2和ch4、c2h4一些短链烷烃气体,它们的析出电位相近,给分离带来了一定的困难;ii电还原催化剂多为单金属催化剂(cu、pb、au、ag等),过渡金属居多,在偏酸性的电解液中容易溶解,导致在最初循环几次之后(举个例子)出现失活的现象;iii产物的多样性导致催化剂的选择性差,要想达到单一产物的高法拉第效率,就必须对催化剂进行重新设计,设计思路包括(几个例子);iv伴随反应 her的法拉第效率需要被压制,并且保证对其它产物不会造成影响4。
2. 研究的基本内容与方案
1、基本内容
针对多电子转移与质子化反应的还原机制,拟调研机理适用的范围与如何指导催化剂的设计。
针对单金属电催化剂选择性差、容易失活、法拉第效率不高的现象,拟调研部分改善金属催化剂性能的方法;
3. 研究计划与安排
3月:文献调研与开题报告撰写;
4. 参考文献(12篇以上)
[1] centi g, perathoner s. opportunities and prospects in the chemical recycling of carbon dioxide to fuels[j]. catalysis today, 2009, 148(3-4): 191-205.
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