甲磺酸驱动大气新粒子形成的研究进展开题报告

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1. 研究目的与意义（文献综述）

气溶胶是悬浮在空气中的液体或固体颗粒，直接影响着人类健康与气候变化。新粒子生成（npf）是大气气溶胶的一个重要来源，它主要包括两个阶段^[1]：第一阶段为成核过程，气态前体物经过气-液-固三相转化形成临界核分子团簇（小于3nm）^[2]，这一过程成核体系的熵和焓都是在减小的，故需要克服自由能能垒△g;第二阶段为增长过程，临界核团簇通过凝结碰并生成更大尺寸的颗粒物，这要求参与成核的物种必须具有较低的饱和蒸气压^[3]。这些颗粒物在大气中贡献高数浓度的云凝结核（cnn），改变云物理过程和全球辐射平衡^[4]；另外也造成我国严重的二次颗粒物污染与霾^[5]，影响大气能见度。新生成的超细颗粒物也明显影响人体健康，会诱发哮喘、癌症等疾病^[6]。所以，揭示新粒子生成机制对于评估颗粒物的环境与健康影响以及制定相关防治减排政策都具有重大意义。

确定大气新粒子的生成机制，需要实验室模拟、外场观测、以及理论研究三者的有机结合^[7]。进行外场观测，主要的测量参数包括新粒子气态前体物浓度、纳米级颗粒物或正负离子的数浓度谱分布、超细颗粒物的化学组分以及颗粒物的吸湿性和挥发性等信息，其中颗粒物数浓度谱分布特征是辨识新粒子生成事件是否发生的最基本的参数，目前大多数文献中报道的观测到的新生成颗粒物的粒径范围主要集中在3-25nm。大气中的气态硫酸由于饱和蒸气压低，被认为是参与成核的关键物种，它的测量最早是由德国马普研究所在20世纪80年代开展的。目前针对气态硫酸浓度的测量手段也在逐渐完善，常用的仪器主要是cims，虽然td-cims和ams等多种仪器也被用于外场观测中，但它们测量的粒径范围偏大，且不同仪器间测量结果存在较大不确定性。目前新粒子生成研究的测量仪器与技术在不断发展，但仍对成核机制的实测研究存在局限性^[3]。

基于硫酸分子在成核过程中的关键作用，由气态硫酸和水分子为前体物的硫酸-水二元均相成核机制被建立^[8]，但该理论主要适用于低温、高湿、大气中已存在颗粒物浓度较低，气态硫酸浓度比较高的特定环境。且硫酸-水二元均相成核机制的理论成核速率低于很多其他大气环境中所观测到的实际成核速率，这说明还存在其他不同的成核机制。随着研究的深入，硫酸-水-第三分子的三元成核、离子诱导成核、碘参与成核等理论发展起来以解释大气中观测到的成核现象^[7]。

2. 研究的基本内容与方案

2.1 基本内容

（1）大气新粒子生成的相关理论基础，整体的研究背景与研究意义。

（2）甲磺酸（msa）驱动大气新粒子生成的研究意义。

3. 研究计划与安排

3月25日前：熟悉课题，学习新粒子生成及成核的相关理论基础和背景意义，大量收集阅读文献，完成开题报告与外文翻译；

4月15日前：继续收集阅读msa成核相关文献，并进行归纳比较、整理分析，列出综述的内容大纲，完成论文引言部分的撰写；

5月10日前：阐述大气新粒子生成研究背景与msa成核的研究意义，总结目前msa成核的物理化学机制与实验计算方法等，完成论文正文部分；

4. 参考文献（12篇以上）

[1] zhang r，khalizov a，wang l，et al. nucleation and growth ofnanoparticles in the atmosphere [j]. chemical reviews，2012,112（3）：1957-2011.

[2] 张杨，文辉，林晓晓，陈娇.有机酸促进大气气溶胶成核机理研究进展.大气与环境光学学报2018，05，355-363.

[3] 王志彬，胡敏，吴志军，岳玎利.大气新粒子生成机制的研究.化学学报2013, 71, 519—527.