Al-Zn-Sn系牺牲阳极性能研究开题报告

1．结合毕业设计（论文）课题情况，根据所查阅的文献资料，每人撰写

2000字左右的文献综述：

文献综述

一引言

金属腐蚀问题存在于国民经济的各个领域，而其所能造成的巨大经济损失也就不言而喻了。据相关统计，全球每年因腐蚀造成的经济损失大道理7000亿美元，而我国在2009年因为腐蚀的经济损失也超过了10000亿元[1]，其间接影响甚至还涉及到环境污染，引发灾难性事故以及资源的浪费等等多个方面。鉴于这个原因，有关金属腐蚀与防护的问题也受到广大研究人员的重视，使得防腐蚀技术成为材料学科一个重要的研究领域。防止金属腐蚀的方法很多,其中电化学保护是最重要的方法之一[2-3]。

电化学保护法是利用外部电流改变被保护金属的电位从而抑制金属的腐蚀，而电化学保护法可以分为阴极保护和阳极保护。两者的差别取决于通过哪个电极向被保护金属施加足够的电流并造成金属的电极化变化。

阴极保护是一种重要的金属腐蚀防护措施，它的原理是通过向被保护金属通以阴极电流，使得被保护金属发生阴极极化，从而让腐蚀速度减慢。根据不同的电流来源，阴极保护又可以分为外加电流发和牺牲阳极法。前者是将被保护金属与外加电流的负极相连，而后者是将被保护金属与电位更负的牺牲阳极相连。然而，与外加电流法相比，牺牲阳极法有着诸多的优势：（1）不需要外加电流，使其可应用性十分的广泛。（2）不会对临近的金属设施产生干扰。（3）牺牲阳极的输出电流具有自我调节能力，电流分布均匀，因而利用率高。（4）对于小型工程，施工安装简单，因此维护管理及各项成本都相对较低。也因此，牺牲阳极在实际应用中越来越广泛[4]。

二牺牲阳极保护法

2.1牺牲阳极的工作原理

牺牲阳极保护法是通过将被保护金属与电位更负的金属直接相连电位较负的阳极在电解质中优先腐蚀产生电子，释放的电子为电位较正的被保护金属提供阴极保护电流，阳极不断溶解产生电流持续对阴极进行阴极极化，从而达到抑制腐蚀，保护阴极的目的。通过阴极保护原理的极化图（如图2.1）可从理论上详细分析。在阳极材料和被保护金属接触以前，金属表面腐蚀微电池的阳极极化曲线EaM与阴极极化曲线EcN相交于S，此点相应的电位为金属的腐蚀电位Ecor，相应的电流为金属的腐蚀电流Icor，当被保护金属与阳极连接后，阴极金属发生极化现象，Ecor也随着想更负的方向变化，极化曲线也随之像更负的方向延伸，到达电位E1时，阳极腐蚀电流I1Icor，Icor-I1表示腐蚀电流的最小值，当阴极极化到Ea或者更负的电位时，腐蚀电流为0,此时金属被完全保护。

图2.1牺牲阳极保护法原理图[5]。

Principlechartofsacrificialanodeprotectionmethod

2.2牺牲阳极材料的性能要求

采用牺牲阳极法对金属构件实施阴极保护时，牺牲阳极在电解质环境中与被保护的金属构件电连接，作为牺牲阳极材料的金属或合金优先溶解，释放出的电流使金属构件阴极极化到保护电位而实现保护，因此，作为牺牲阳极所用的材料必须满足以下要求[6]：

1）具有足够负且稳定的开路电位和闭路电位，在工作时自身的极化率小。这样牺牲阳极在工作时电位朝正的方向移动不大，开路电位、工作电位及输出电流稳定。但电位也不能太低，防止在阴极区发生析氢反应，导致被保护金属产生氢脆。

2）具有高的电流效率（指实际电容量和理论电容量的比值）。高的电流效率表示阳极自腐蚀电流小。阳极溶解产生的电量大部分都可以用于阴极保护。同时达到高的使用寿命。

3）理论电容量大（消耗单位质量牺牲阳极材料时，按照法拉第定律所能产生的电量）。

4）表面溶解均匀，不会产生局部腐蚀，使阳极能够长期持续稳定的工作，并且腐蚀产物松软易脱落，此外还要求腐蚀产物无毒，不会污染空气。

5）牺牲阳极的原材料丰富，价格低廉，加工制备容易。

2.3牺牲阳极的特点与应用

牺牲阳极保护法是一种电化学保护法，由于其具有不需要外加电源和专人管理、不千扰邻近金属设施、电流的分散能力好、设备简单、施工方便[7]，不需经常性维护检测等优点。当下在工程建设上被广泛使用，甚至在某些场合必须采用这种电化学保护方法。这种方法可以极大的延长金属设施的使用寿命，提高服役期限内的可靠性，但与其相对应的维护管理费用仅为被保护工程造价的百分之一左右，甚至更少。

近几年来，随着海洋资源广泛的开发,海上钢铁设施:如舰船、潮沙发电设备、海底管线、海上固定钻井平台等越来越多[8]，大量的牺牲阳极也被用在这一领域。据日本中川防蚀公司安装的海上石油平台阴极保护系统统计，约90%以上的平台和所有的海底输油管线都采用牺牲阳极法。牺牲阳极保护法的经济效益非常显著。例如,在一条海船的建造费用中涂装费占5%,而牺牲阳极的材料费和施工费加起来不超过1%。又如,一座海上采油平台建造费用超过1亿元,而牺牲阳极保护费用只需100~200万元。不采用该保护方法,该平台的寿命只有5年,而在牺牲阳极保护条件下可以使用20年以上。因此，牺牲阳极凭借其低成本高效益的有点成为当下很受欢迎的电化学保护方法之一。

2.4牺牲阳极的分类

目前研制成功并被广泛用于钢铁设施阴极保护的牺牲阳极材料主要有3大类:镁阳极、锌阳极和铝阳极（其性能对比见表2.2）

表2.2铝基、镁基和锌基合金牺牲阳极材料的性能[9]

Table2.2Magnesiumanode,zincanodeandAluminumanodeperformancecomparison

阳极材料密度/gm-3开路电位/V(SCE)驱动电压/V理论电容量/Ahkg-1消耗率/kgA-1a

铝基合金2.8-1.1~0.950.252300~26003.4~3.8

镁基合金1.7约-1.50.6512007.2

锌基合金7.8-1.050.278011.8

2.4.1镁基阳极

镁是电化学阴极保护工程中常用的一种牺牲阳极材料,具有较高的化学活性,它的电极电位较负,驱动电压高。同时,镁表面难以形成有效的保护膜。因此，在水介质中,镁表面的微观腐蚀电池驱动力大,保护膜易于溶解[10-11],镁的自腐蚀很强烈,在阴极上发生析氢反应RH 2eH2。镁基牺牲阳极有纯镁、Mg-Mn系合金和Mg-Al-Zn-Mn系合金等三类,其共同的特点是密度小、理论电容量大、电位负、极化率低，对钢铁的驱动电压很大(0.6V),适用于电阻率较高的土壤和淡水中金属构件的保护。但不足之处是它们的电流效率都不高,通常只有50%左右,比锌基合金和铝基合金牺牲阳极的电流效率要低好多。在镁中加人适量Al、Zn和Mn等元素组成合金,可使镁阳极的电化学性能得到改善。

2.4.2锌基阳极

锌是使用最早的牺牲阳极材料,已有100多年的历史[12-13]，锌的密度较大,理论发生电量小,在腐蚀性介质中,锌阳极与铁的有效电位差不大,如在海水介质中,约为0.2V,但是锌阳极具有高的电流效率。锌中的染质对阳极性能有很大影响。锌基牺牲阳极材料的发展主要通过两个途径,一是采用高纯金属锌,严格限制杂质含量；二是采用低合金化的锌基合金,同时减少杂质含量。

目前已经开发的锌基牺牲阳极材料种类较多,有纯Zn系、Zn-Al、Zn-Al-X系、Zn-Sn

系、Zn-Hg系等。在阴极保护工程中,早期使用的都是纯Zn阳极,近年来一些锌基合金牺牲阳极已开始得到广泛应用。

2.4.3铝基阳极

2.4.3.1铝基阳极的发展历史

铝牺牲阳极材料的开发最初是从二元合金开始的。首先对Al-Zn、Al-Sn和Al-In合金的电化学性能进行了研究，并开出Al-5Zn阳极合金，但这种合金的电流效率仅50%左右。二元铝合金阳极由于其电化学性能方面的缺陷，尤其是电流效率较低，不能满足实际应用的需要。

Schrieber等首次开发了Al-Zn-Hg阳极合金，Al-Zn-Hg阳极的电流效率达90以上，而且工作电位负且稳定，但由于Hg污染环境而被淘汰。后来Sakano等开发了以In为活化剂的Al-Zn-In阳极，其具有可以媲美Al-Zn-Hg的电化学性能。电化学性能较高的三元合金还包括Al-Zn-Sn、Al-Zn-Bi等。由于Al-Zn-In系牺牲阳极优良的电化学性能，该系阳极已成为使用最广泛的铝牺牲阳极材料，但是铟的毒性不能轻视。所以开发高性能的无铟铝牺牲阳极材料已成为发展趋势。

2.4.3.2常用铝基阳极

1）Al-Zn-Hg系

20世纪60年代美国先后成功研制出GAlvAlumⅠ阳极(Al-0.45Zn-0.045Hg)和GAlvAlumⅡ阳极(Al-4.38Zn-0.04Hg），实际应用效果较好。汞在铝中溶解度有限，但很少量的汞就可以大大增加铝的活性，使阳极工作电位降低0.3V左右，提高合金的阴极保护性能。汞的活化作用是由于汞在铝上组成汞齐，通过表面扩散分离钝化膜，而后形成的氧化铝膜主要出现在汞齐/电解液界面，阻止了氧化铝薄膜上破裂缺陷的再次钝化。汞与铝之间的浸湿也变得比较容易[14]，作为铝阳极材料的添加元素，汞的含量一般控制在0.01%～0.10%，且通常与锌一起使用，尽管含汞阳极材料具有良好的电化学性能，但在合金熔炼时产生的汞蒸气会直接毒害人体，并且使用时溶出的汞和汞盐也会污染环境，所以Al-Zn-Hg系合金的应用受到了很大限制,现在国内外都禁止使用含汞铝阳极。

2）Al-Zn-In系

Al-Zn-In系合金不需要进行热处理,综合性能好，目前已发展成为研究最多、应用最广的一类铝合金牺牲阳极材料.在Al-Zn合金中,锌量增高,阳极电位负移,电流效率降低.加入适量的第三组元In,可使合金活化,阳极电位也较负,电流效率提高（90%），典型的三元合金为Al-2.5Zn-0.02In,通常在此基础上再添加镐、锡、硅、镁等元素构成四元或五元合金[15-19]，可进一步改善铝阳极的性能。

Al-Zn-In系牺牲阳极除了以上所列的一些合金类型外,近年来人们在研究合金元素作用机制的基础上,还在不断改进该系列牺牲阳极材料的配方,加入高活化合金元素和变质剂,通过多元合金化,研究开发出若干新的具有较优性能的铝阳极，比如Al-Zn-In-Mg-Re,Al-Zn-In-Ga,Al-Zn-In-Si-Mg[18],Al,-Zn-In-Si-Zr-Te等等。

3）Al-Zn-Sn系

Al-Zn-Sn系合金这类合金的化学成分为,含6%~8%Zn、0.08%~0.16%Sn,以及允许含有的条质含量为0.009Cu,0.10Fe,0.10Si作为牺牲阳极,这类合金具有较好性能。它的密度为2.82g/cm3,稳定电位-1140mV(SCE),发生电量2600Ah/kg、电流效率87%[19]。

Sn可以溶于培中形成固溶体，破坏铝的钝性，降低铝的自身电位，促使铝阳极的晶界优先溶解。从Al-Sn系状态图可知，在500C时，Sn在铝中的溶解度仅为0.06%,Sn以(Al Sn)共晶体的形式分布于晶界附近。此外，实践[20]证明含锡的铝合金阳极在高温或低温环境下使用，它的电化学性能尤其是电流效率比不含锡的锅阳极要好得多，如A1-(6~8)Zn-(0.08~0.16)Sn就具有较好的电化学性能，但是,此类阳极在制作过程中需要进行热处理,成本较高，固化处理的方法是在520摄氏度保温、水淬。加入少量Bi到Al-5Zn-0.25Sn中可避免热处理工艺，Bi的加入可扩张A1晶格，增大Sn的固溶度，还可使晶粒细化[21]。

Zn作为主要合金元素，使铝阳极成分均匀，易合金化，腐蚀产物易脱落，阳极电位随锌含量增加而负移0.1~0.3V，锌加快ZnAlO4尖晶石的成核过程，由于ZnAlO4；的摩尔体积比Al2O3大，引起氧化膜的破裂，锌在铝中的溶解度约为2%，锌含量较低时，腐蚀源于枝晶间区域或晶界处，并且自腐蚀是电流效率损失的主要原因，含量在3%以下时，合金元素分布均匀，有较高的电流效率。含量为4%~5%时，铸态下有富锌成分的沿晶偏析，晶界出现链状伪共晶组织，晶间腐蚀倾向增大，开路电位正移，阳极效率降低，因此锌含量通常不大于5%，同时溶液中锌离子也能改善铝合金的耐蚀性和腐蚀形貌。

Hg最大的优点是可以极大地增加铝的活性。极少量Hg就可使钝化膜破裂，使铝阳极的电位由-710mV降到-1050mV(SCE)[24]。Hg在铝中的溶解度很低，Hg与铝形成汞齐，通过表面扩散分离钝化膜，后形成的氧化膜主要在汞齐电解液界面，阻止了氧化膜上破裂缺陷的再次钝化[25]。

Bi能扩展铝合金晶格而提高Sn在Al中的溶解度和细化晶粒，可以与Ga形成低熔点共熔混合物，破坏氧化膜，降低铝合金表面钝化性能而提高阳极活性。使阳极减少微观结构的不均匀性，使阳极均匀腐蚀，减少晶粒脱落带来的电流效率降低，从而提高电流效率[26]。Murai等报道0.05~0.1%Bi可使阳极电流效率从65%提高到71%[27]。通过添加少量Bi到Al-Zn-Sn合金中可以避免热处理[28]Bi的电极电位较铝正，使电极电位负移，但添加量过高会加速自腐蚀。

RE的原子半径比铝大，它容易填补在生长中的铝合金晶核新相的表面缺陷处，生成能阻碍晶粒继续增长的膜而细化晶粒，使阳极表面溶解均匀性增强[28]。RE可使铝阳极电位负移，使杂质Fe的有害作用得到抑制，使高温下的自腐蚀析氢量显著降低，极化电位稳定，提高铝阳极的高温工作性能，并能改善铝阳极的耐腐蚀性能[29]。低含量RE可粗化枝晶组织，使偏析相数量增多，含0.3%RE时偏析相数量最多。高含量RE可细化枝晶组织，使析出相数量减少，RE细化晶粒的最佳含量为0.5%。当RE0.5%，其细化晶粒效果不明显，偏析相发生明显改变，出现高Sn含量和高RE含量的析出相[30~32]

4）复合牺牲阳极

随着阴极保护技术的广泛应用,对牺牲阳极的要求也越来越高。在阴极保护系统中,

为了使被保护设备尽快极化,通常采用增加阳极数量的方法来增大初期所需的很大的极

化电流。当极化达到稳定后,所需的极化电流变小,此时阴极输出电流过剩,易诱发过

保护。为了防止过保护,一般通过在回路中串联限流电阻来减少电流输出,或干脆将部

分阳极断路,从经济角度来说,这是不合理的[22]。

为了改善这种情况,复合牺牲阳极应运而生。复合牺牲阳极是由内外两种或两种以

上不同的牺牲阳极材料复合而成,一般是在传统锌基或铝基牺牲阳极的外面包覆一薄层

镁基牺牲阳极制备而成。初期利用外层镁阳极的大电流密度对被保护结构体进行保护,

在不增加阳极数量的情况下,其所提供的电流可满足钢结构初期对保护电流的需求。镁

阳极消耗殆尽时,钢结构所需保护电流密度已经很小,内层具备高电流效率的银阳极或

锋阳极开始释放电流,对钢结构实施长期、稳定的保护。

三影响Al-Zn-Sn系阳极的因素及相关研究结果

3.1Ga

1)微合金化元素Ga的加入提高了Al-Zn-Sn合金的活化性能,使合金电极电位负移，电流效率提高。

2)随着Ga的加入量增加,合金的自腐蚀电位正移，阳极极化倾向减小EIS逐步表现为单一的感抗弧。

3)Ga的加入量为0.015%时，Al-Zn-Sn-Ga合金的电流效率达到97.4%，开路电位达到－1.0906V，试样表面腐蚀均匀，综合电化学性能较好。

3.2第二相[23]

1）Al-Zn-Sn-Ga阳极合金中的第二相主要为腐蚀电位较负的Al2Zn相。

2）组织中大量存在的第二相导致合金钝化膜缺陷增多，且粒径较大的第二相能够穿透合金钝化膜而优先腐蚀，成为阳极合金整体活化的诱因。

3）第二相的溶解导致阳极合金钝化膜破损，加速了钝化膜的脱落溶解，提高了阳极合金活化性能。

3.3热处理

据研究表明，Al-Zn-Sn系阳极合金的铸态组织偏析比较严重，组织较不均匀。铝阳极溶解时，由于基体晶粒、晶界、第二相的电化学不均匀性，第二相和铝基体构成了大量的腐蚀微电池，从而造成合金不均匀腐蚀而降低其电化学性能。热处理可以减少合金的偏析和增加固溶体中合金元素的含量，进而影响牺牲阳极的电化学性能。以往的实验表明热处理对不同成分牺牲阳极的组织和性能有不同影响，不同热处理对同一种牺牲阳极的组织和性能的影响也不同。

1）退火处理可使Al-7Zn-0.1Sn-0.015Ga和Al-7Zn-0.1Sn-0.015Ga-0.1Bi阳极合金的电位正移，使Al-7Zn-0.1Sn-0.015Ga-2Mg合金的电位负移，但退火后阳极的工作电位较正且波动相对较大，析氢速率和自腐蚀电流密度增加，电流效率下降，溶解形貌虽有改善但仍不均匀。

2）固溶处理可使阳极的电位负移使合金活化，而且工作电位负而稳定，阳极的析氢速率和自腐蚀电流密度均大幅度降低，使电流效率增加或稍微降低，但Al-7Zn-0.1Sn-0.015Ga、Al-7Zn-0.1Sn-0.015Ga-0.1Bi和Al-7Zn-0.1Sn-0.015Ga-2Mg三种合金的电流效率均大于93%，且溶解形貌均得到大幅度的改善。固溶处理可显著改善Al-Zn-Sn系牺牲阳极合金的综合电化学性能。

3.4晶体粒度

1)在热处理温度相同的情况下(通过不同变形量获得不同大小晶粒)，无论组织均匀与否晶粒与电流效率呈随着晶粒的减小，电流效率先增大后减小的关系，即晶粒度适中(约为38μm)，电流效率最高，不均匀组织试样为98.2%，均匀组织试样为97%。

2)在变形量相同的情况下(通过不同温度改变晶粒大小)，对组织不均匀的试样(铸态合金→冷轧...)来说，晶粒越小，电流效率越高，当晶粒尺寸约为25μm时电流效率最高为97.3%；对组织较均匀的试样(铸态合金→固溶处理→冷轧...)来说，晶粒越大，电流效率越高，当晶粒尺寸约为167μm时电流效率最高为96.2%。

3)晶粒大小对阳极合金表面溶解状态并没有明显的影响。有的试样晶粒虽然非常粗大，而其表面溶解却比较均匀；有的试样的晶粒尽管细小，而其表面溶解却不均匀。

四本论文的研究意义及内容

阴极保护是一种重要的金属腐蚀防护措施,其原理是给被保护金属通以阴极电流,被保护金属发生了阴极极化,腐蚀减缓。根据电流来源不同,阴极保护可分为外加电流法和牺牲阳性法,前者是将被保护金属与电源负极相连,后者是将保护金属与电位更负的牺牲阳极相连。牺牲阳极法具有不需要外加电源、不会干扰邻近金属设施、电流散能力好、易于管理和维护等优点,因而在防腐工程中得到了广泛应用。

牺牲阳极法的保护效果与阳极材料本身的性能有着直接的关系,目前常用的保护钢铁设备的牺牲阳极材料有铝基合金、锌基合金和镁基合金三大类。牺牲阳极的性能主要由材料的化学成分和组织结构决定。铝基阳极比重小、电流效率高、发生电量大、对钢铁驱动电位适中、来源丰富,是一种迅速发展起来的新型牺牲阳极材料。

本课题主要使用电阻炉熔炼Al-Zn-Sn系合金，初步探索和研究不同元素添加对牺牲阳极电化学性能的影响。主要研究方法：恒电流法、极化曲线、电化学阻抗、金相显微拍摄分析等性能测试等。

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