大孔径SBA-15的表面改性及介孔LaCoO型钙钛型催化剂的制备开题报告

1. 研究目的与意义（文献综述）

汽车作为提高生活质量、加快生活节奏、提高工作效率的载体,在给人们的生产与生活带来了极大方便的同时，也带来了一系列问题和担忧。据环保部《2015年中国机动车污染防治年报》^[1]数据显示：我国机动车保有量仍持续增长。2014年，全国汽车产、销量分别达到2372.3万辆和2349.2万辆。与1980年相比，全国机动车保有量增加了33倍，达到24577.2万辆。随着机动车保有量的快速增加，我国城市空气开始呈现出煤烟和机动车尾气复合污染的特点。2014年，全国机动车排放污染物4547.3万吨，比2013年削减0.5%，其中氮氧化物（nox）627.8万吨，颗粒物（pm）57.4万吨，碳氢化合物（hc）428.4万吨，一氧化碳（co）3433.7万吨。汽车尾气是主要的污染源，其中的nox和pm超过90%，hc和co超过80%，这些有毒物质严重影响了人的身心健康和大气环境。因此，汽车尾气的控制及治理工作备受关注。现在常用的尾气处理技术主要分为机内净化和机外净化两大类^[2]。目前最有效、应用广泛的处理方式是在排气系统内安装汽车尾气净化催化剂。

汽车尾气净化催化剂投入生产和使用的主要是贵金属催化剂，如铂、把、锗等催化剂，这类催化剂虽然对尾气催化效果很好但价格昂贵且稀少，不利于大面积推广^[3]。现在国内外研究重点在于稀土催化剂，并取得不错的成果，其中钙钛矿型氧化物来源广，价格低廉，可催化co、no_x、hc等有毒气体，因此备受研究者的青睐。

钙钛矿型氧化物在对尾气进行催化反应主要有两种催化机制，即表面催化和晶内催化^[4]。表面催化通常在低温下进行,是催化剂表面上吸附物质之间的反应和吸附-解吸速率远高于晶格内除氧反应速率的一种过程。在钙钛矿型结构（abo₃）中，b离子(如co³ 、mn³ 、ti³ 、ru⁴ )具有催化活性，而a离子起调整b-o键的作用,不直接参与反应。co在350℃以下时的催化氧化反应属于表面催化。晶内催化是从催化剂晶格中除氧或吸氧的速率与催化不相上下或更高的一种过程，如高温下co和hc_x的催化氧化，高温下b离子还原到低价(如co⁴ →co³ ),相应有等当量晶格氧放出,使co和hc_x氧化。由于a位离子本质上不直接参与反应,但若被价态不同的其他离子取代,会引起b位离子价态的变化,同时可能形成晶格缺陷,从而影响催化活性^[5]，因此元素掺杂成为提高催化剂催化活性的重要途径。martin schmal等^[6]通过对钙钛矿型氧化物lacoo3的a位掺杂得到la_0.95ce_0.05coo₃和la_0.95sr_0.05coo₃，通过对co的催化测试，lacoo₃催化co转化率为50%-65%，la_0.95ce_0.05coo₃催化co转化率为66%，la_0.95sr_0.05coo₃催化co转化率为70%。s.cimino等^[7]制备的laal_1-xmn_xo₃系催化剂中laal_0.2mn_0.8o₃具有对ch₄和co最佳的催化效果。bibiano等^[8]制备的la_1-xca_xfeo₃系催化剂就是通过ca掺杂来改变fe³ 和fe⁴ 的比例来提高对丙烷和甲烷催化活性。

2. 研究的基本内容与方案

2.1 基本内容

1、了解钙钛矿型催化剂和介孔材料国内外研究概况和发展趋势；

2、采用双模板剂法制备大孔径sba-15，并对其进行表面改性；

3. 研究计划与安排

第1－2周：文献调研，翻译英文文献。

第3－5周：整理资料，在任务书的基础上，设计研究方案，确定切实可行的实验技术路线，了解相关的结构和性能的测试方法；撰写开题报告，开题答辩。

第6－10周：材料制备和结构表征。

4. 参考文献（12篇以上）

[1] 中华人民共和国环境保护部.中国机动车污染防治年报[r].2015.

[2] 赵秋伶, 徐小健, 蔡秀琴. 汽车尾气净化催化剂及载体的研究进展. 广州化工, 2009, 37(8): 15-18.

[3] 祝杰, 刘艳春, 曾令可. 稀土钙钛矿型复合氧化物汽车尾气处理催化剂研究现状. 工业催化, 2010, 18(3): 17-21.