1. 研究目的与意义
随着工业的飞速发展,排入环境的污水量日益增加。目前污水中有机物去除的主要方法是生物处理法,该法不但处理效果好,而且费用低。然而许多有机化合物的生物可降解性很差或不能被生物降解,有些人工合成的有机物(如含有苯环和多环等复杂结构的有机物、结构复杂的大分子有机物等)还会对微生物产生毒害作用,所以对含有这些有机物的污水直接利用生物处理显然是不合适的。因此,从70年代中后期,应用电化学催化氧化法去除污水中有机物的研究不断增多,已成为十分引人注意的研究领域。一直以来,由于受电极材料的限制,电催化氧化降解有机物过程的电流效率很低、电耗很高,因此难以在实际工程中得到应用。 Ti/PbO2电极在水溶液中具有析氧过电位高、对有机污染物的电催化降解活性强等特征,目前已成功地应用在许多无机和有机化合物的电解生产、环境污染控制等方面。 MnO2是一种常温下非常稳定的黑色或棕色粉末状固体。锰氧化物所具有的氧化还原性为其降解有机污染物提供了热力学依据,它在反应中所起的催化作用使其降解有机污染物在动力学上成为可能。MnO2作为一种重要的无机功能材料,在催化和制备电极材料等领域已得到广泛应用。文献报道MnO2是降解有机污染物最有效的过渡金属氧化物之一。 目前,钛基PbO2电极的制备大多使用电镀法,此电极制备工艺存在钛基体前处理工序较难控制、电极性能不够稳定、使用寿命不够长等问题。因此,制备电极的过程中一般先镀上α-PbO2中间层以抑制钝化,但此过程增加了电极制作成本和工艺复杂性,并且难以从根本上解决基体的钝化问题,也是导致使用此种电极对印染废水的处理效率不高的问题。 |
2. 研究内容和预期目标
研究内容:
1、制备pbo2电极和mno2电极;
2、制备改良pbo2电极和mno2电极;
3. 研究的方法与步骤
一、电极的制备:
1.钛板的预处理:
将金属钛板分别用240目和600目砂纸打磨干净。用超纯水冲洗干净后置于40%的NaOH溶液中适当加热30min除油。再取出用超纯水冲洗干净后置于10%的草酸溶液中,85℃下煮沸2h后取出钛板并冲洗干净后置于无水乙醇中保存待用。此时草酸溶液呈红棕色,与处理过的钛板呈灰色麻木粗糙表面。
2.电沉积法制备Ti/PbO2
钛板预处理后,将钛板从草酸溶液中取出并迅速放入电沉积溶液中,以铜板为阴极,电沉积温度为65~80℃,在搅拌的条件下,控制电流密度为25mA/cm2,电沉积2h,所得到的电极即为Ti/PbO2电极。
3.Ti/Fe-PbO2电极的制备
钛板预处理后,将钛板放在新的配方电沉积液中施镀,以铜板为阴极,电沉积温度为室温、在不搅拌的条件下,控制电流密度为14mA/cm2,电沉积2h,得到Ti/Fe-PbO2电极。
4.Ti/SnO2 Sb2O3电极的制备
将预处理过的钛板浸渍电沉积液中数分钟,取出置于130℃的鼓风干燥箱中15min,反复3~4次,再置于500℃的马弗炉中焙烧15min,再重复整个以上步骤5次,最后一次置于
5.Ti/SnO2 Sb2O3/Fe-PbO2电极的制备
将制备出的Ti/SnO2 Sb2O3电极,再在制备Ti/Fe-PbO2的镀液配方和工艺条件下进行电沉积,制备出Ti/SnO2 Sb2O3/Fe-PbO2电极。
二、电极性能研究方法
1.电极表征方法
用D/max-RB型X-raydiffractometer型X射线衍射仪(XRD)确定涂层物相,HITACHIS-4700型扫描电子显微镜(SEM)观察电极涂层表面形貌。
2.电化学性能测试
采用CHI660D电化学工作站的三电极体系测定制备的三种类型的电极在0.25mol/LNa2SO4溶液中的析氧极化曲。
三、电催化降解实验
以含酚废水作为模拟废水进行电催化氧化降解。用去离子水将苯酚配成100mg/L的溶液置于烧杯中,加入0.05mol/L的无水Na2SO4作为支持电解质。模拟废水体积为100mL。以所制备的Ti/PbO2、Ti/Fe-PbO2、Ti/SnO2 Sb2O3、Ti/SnO2 Sb2O3/Fe-PbO2电极分别作为阳极,不锈钢片为阴极,电极面积8cm2,极板间距2cm,采用TH-SS301型数显直流稳压电源控制电流密度为20mA/cm2,在电热恒温水浴锅所控制的温度下进行电催化氧化实验,考察四种电极对苯酚的电催化氧化效果。
一、电极的制备: 1.钛板的预处理: 将金属钛板分别用240目和600目砂纸打磨干净。用超纯水冲洗干净后置于40%的NaOH溶液中适当加热30min除油。再取出用超纯水冲洗干净后置于10%的草酸溶液中,85℃下煮沸2h后取出钛板并冲洗干净后置于无水乙醇中保存待用。此时草酸溶液呈红棕色,与处理过的钛板呈灰色麻木粗糙表面。 2.电沉积法制备Ti/PbO2 钛板预处理后,将钛板从草酸溶液中取出并迅速放入电沉积溶液中,以铜板为阴极,电沉积温度为65~80℃,在搅拌的条件下,控制电流密度为25mA/cm2,电沉积2h,所得到的电极即为Ti/PbO2电极。 3.Ti/Fe-PbO2电极的制备 钛板预处理后,将钛板放在新的配方电沉积液中施镀,以铜板为阴极,电沉积温度为室温、在不搅拌的条件下,控制电流密度为14mA/cm2,电沉积2h,得到Ti/Fe-PbO2电极。 4.Ti/SnO2 Sb2O3电极的制备 将预处理过的钛板浸渍电沉积液中数分钟,取出置于130℃的鼓风干燥箱中15min,反复3~4次,再置于500℃的马弗炉中焙烧15min,再重复整个以上步骤5次,最后一次置于 5.Ti/SnO2 Sb2O3/Fe-PbO2电极的制备 将制备出的Ti/SnO2 Sb2O3电极,再在制备Ti/Fe-PbO2的镀液配方和工艺条件下进行电沉积,制备出Ti/SnO2 Sb2O3/Fe-PbO2电极。 二、电极性能研究方法 1.电极表征方法 用D/max-RB型X-raydiffractometer型X射线衍射仪(XRD)确定涂层物相,HITACHIS-4700型扫描电子显微镜(SEM)观察电极涂层表面形貌。 2.电化学性能测试 采用CHI660D电化学工作站的三电极体系测定制备的三种类型的电极在0.25mol/LNa2SO4溶液中的析氧极化曲。 三、电催化降解实验 以含酚废水作为模拟废水进行电催化氧化降解。用去离子水将苯酚配成100mg/L的溶液置于烧杯中,加入0.05mol/L的无水Na2SO4作为支持电解质。模拟废水体积为100mL。以所制备的Ti/PbO2、Ti/Fe-PbO2、Ti/SnO2 Sb2O3、Ti/SnO2 Sb2O3/Fe-PbO2电极分别作为阳极,不锈钢片为阴极,电极面积8cm2,极板间距2cm,采用TH-SS301型数显直流稳压电源控制电流密度为20mA/cm2,在电热恒温水浴锅所控制的温度下进行电催化氧化实验,考察四种电极对苯酚的电催化氧化效果。 |
4. 参考文献
1]sabehakesraouioukiandmarkkavannagh.performanceofnaturalzeolitesforthetreatmentofmixedmetal-contaminatedeffluents[j].wastemanagementresearch,1997,15(4):383-394.
[2]lidapeng,qujiuhui.theprogressofcatalytictechnologiesinwaterpurification:areview.journalofenvironmentalsciences,2009,21:713-719
[3]周雅宁,万亚珍,刘金盾.二氧化铅电极的制备及应用现状[j].无机盐工业,2006,38(10):8-11
5. 计划与进度安排
1)2022年月3日2----2022年03月27日:查阅相关文献资料,撰写文献综述,提出具体研究计划,完成开题报告,进行实验前期准备工作;
2)2022年03月28日----2022年06月12日:论文实验阶段;
3)2022年06月13日----2022年06月26日:撰写论文,准备答辩。
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