1. 研究目的与意义
固载化离子液体是近年来出现的一类新型材料,基于固载化离子液体而发展的固载离子液体相催化的概念融合了离子液体优良的溶解性和载体材料的高比表面积的优点,不但减少了离子液体的用量,而且提高了催化反应的活性和选择性,是近年来离子液体领域的研究热点之一。[1]固载化离子液体为其工业应用开辟了新领域。固载化离子液体是利用化学或物理方法将离子液体负载到固体载体上。目前,常用的固载方法有键合法、浸渍法、溶胶-凝胶法、聚合法等。固载化离子液体兼具有载体材料高比表面积与离子液体的高催化活性,不仅提升了离子液体的利用率,而且大幅度减少了离子液体的用量,显著降低了成本,且便于产物的分离和离子液体的回收,更为实现固定床连续化生产提供了可能。目前,固载化离子液体已在friedle-crafts、michael加成、羰基化、heck催化加氢、烷基化、还氧化、beckmann重排等反应中均有着高效的催化性能。[2]
离子液体因具有非挥发性、液态范围宽、溶解性能特异以及结构可设计等优点,可作为非挥发性有机溶剂的理想替代品、催化剂载体或催化剂,成为目前催化研究领域的焦点。将催化用量的离子液体固载于固体载体或结构材料表面制成负载型离子液体催化剂,不仅具有均相催化(离子液体在载体表面形成液体膜,为催化反应提供均相环境)的优点,而且拥有非均相催化(作为固体催化剂,易于分离和重复使用)的优势,也为离子液体的大规模工业化利用提供了新途径。
reiser课题组将金属pd纳米粒子固载到co/c(纳米粒子碳材料)表面,形成核壳结构的pd@co/c催化剂。该催化剂在几个烯烃加氢反应中都表现出了良好的催化活性,tof值达到了11095h-1,但由于钯纳米粒子出现的团聚行为,该催化剂的稳定性较差,无法多次循环使用。
2. 研究内容和预期目标
本论文要求学生在查阅文献的基础上,设计合成1种固载型离子液体催化剂,并研究其在二氢吡啶类化合物合成中的催化性能。
利用现代科技文献的查阅方法和手段,如internet、网上图书馆、电子期刊等数据库,查阅有关研究磁性纳米粒子、硅胶亦或高分子树脂负载离子液催化剂的合成与应用方面的科技文献资料,并对文献进行分析、研究。在此基础上,设计1种高效的固载型离子液体催化剂,拟定出具体实验方案,写出开题报告。
在预设合成路线的基础上,选择具体合成条件,合成出至少1种固载型离子液体催化剂。通过实验培养动手能力、独立思考问题解决问题的能力和初步的科研素养。预设的合成路线如下(具体实施时根据实际情况可更改路线):
3. 研究的方法与步骤
1、加入已有催化剂il-fecl3与苯甲醛、氰乙酸乙酯、双甲酮、乙酸铵反应,看最终反应是否析出白色颗粒状固体
2、(合成il-so3h)
1-甲基咪唑、1,4-丁烷磺酸内酯进行反应
4. 参考文献
[1] 伊晓刚, 吴小云, 王野. 微波辅助法合成hantzsch酯[j]. 合成化学, 2016, 24: 820-823.
[2] 王颖, 罗仕忠, 文婕, 等. 硅胶固载杂多酸离子液体催化剂bmin-pw12/sio2的制备及其在酯化反应中的应用[j]. 合成化学, 2012, 20: 276-280.
[3] 金建忠, 闻鸣, 沈超, 徐天华. 水相催化hantzsch反应[j]. 应用化学, 2015, 32: 1392-1397.
5. 计划与进度安排
(1)2022-3-4~2022-3-15(第二、三周)在查阅文献资料的基础上,写出开题报告。
(2)2022-3-18~2022-5-31(第四周到第十四周)完成合成实验以及结构表征。
(3)2022-6-3~2022-6-14(第十五到十六周)撰写毕业论文并准备答辩
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