1. 研究目的与意义
y型沸石为八面沸石的一种,其结构类似于金刚石晶体,主要由硅氧四面体和铝氧四面体构成骨架网,β笼占据金刚石结构中c原子的位置,相邻的β笼以双六元环通过氧桥连接而形成六角柱笼,β笼与六角柱笼相互包围产生超笼(fau笼),其孔径大约为1 nm 。y型沸石具有比表面积大和热稳定性高的优点,并且有良好的离子交换性、吸附性和催化性,可用于环境中大气、水和土壤的污染治理、化工石油催化裂化、轻纺、材料等领域圈。
在y型沸石膜的合成领域前人已经有所发展,原位水热合成法是由沸石的制备方法演变而来,是开发最早、最成熟的沸石膜制备技术,其过程大致为:配制沸石膜合成液,载体与适量合成液同时加入到反应釜中,一定温度下保持一定时间后取出,焙烧膜管去除模板剂,得到沸石膜。这一方法中,由于载体表面理化性质的不连续性,它的性质对膜的质量影响较大,易导致膜层存在大量缺陷。虽然在一定程度上经过多次原位水热合成可以减少膜的缺陷,但是膜层的厚度会明显增加,导致膜的渗透速率显著降低,所以有必要对传统的制膜方法进行改进,来化解沸石膜的渗透速率与选择性这一对相互制约的矛盾。所以需要对传统制膜进行改善。
后发现使用3-氨丙基三乙氧基硅烷(aptes)通过共价键,沸石前体有效地附着并锚定在载体表面上,以促进沸石层的成核和生长。通过cptms的甲氧基与表面羟基之间的反应,3-氯丙基三甲氧基硅烷(cptms)可以很容易地附着在载体表面上,同时释放出hcl。最后建立了支撑表面和沸石层之间的“桥梁”,在这些相互连接的分子连接体的帮助下,拴系在沸石和基质上,将配位和取向的沸石单层自组装到玻璃上。在以前的工作中,cptms也被用于附着沸石晶种到基材为其二次生长到沸石层。在目前的工作中,我们通过使用cptms作为共价接头延伸,用于致密y型沸石膜的简便合成这种共价合成策略。
2. 研究内容和预期目标
研究内容
本实验采用硅烷辅助的反渗透法,在大孔管状α-al2o3载体上制备高致密性的nay型沸石膜,其具体研究内容如下:
1. 采用水热合成法制备y型沸石晶种,采用xrd及sem技术对其纯度和大小形貌进行表征观察不同合成条件对合成y型沸石晶种的影响,寻找与载体管相匹配的晶种颗粒的最优的合成条件
3. 研究的方法与步骤
研究方法
采用采用硅烷辅助的反渗透法在大孔a-a1203载体上合成液料摩尔配比为12.8sio2:al2o3:na2o:975h2o的条件下,制备nay沸石膜。
表征方法
4. 参考文献
[1] hidetoshi kita, kazunobu fuchida,tatsuya horita, et al. ,preparation of faujasite membranes and their permeation properties, separation and purification technology ,2001, 25:261-268
[2] zhu g,li y,zhou h et al. microwave synthesis of high performance fau-type zeolite membranes: optimization, characterization and pervaporation dehydration of alcohols. journal of membrane science,2009,337:47-54.
[3] guohui yang, xiongfu zhang, shuqin liu, king lun yeung, jinqu wang, a novel method for the assembly of nano-zeolite crystals on porous stainless steel microchannel and then zeolite film growth, journal of physics and chemistry of solids, 2007, 68:26–31
5. 计划与进度安排
1.2022-3-04~2022-3-11查阅文献,了解论文的研究内容,确定合成原料、合成方法,筹备实验药品和装置,并完成外文翻译及开题报告;2.2022-3-12~2022-3-15清洗反应釜,打磨α-al2o3陶瓷管备用
3. 2022-3-16~2022-4-16 配制溶液,制作分子筛,形成结晶膜,进行膜的表征。
4. 2022-4-16~2022-5-18 进行其他方法的成膜实验,并与之前成膜做比较。
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